鉬基化合物與碳復(fù)合載體載鉑電催化劑的構(gòu)建及性能研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell，DMFC)是目前最有應(yīng)用前景的便攜式電子設(shè)備和電動汽車的能源候選。這主要是由于它以甲醇為燃料，來源廣泛，能量密度高、可循環(huán)使用、方便存儲和運(yùn)輸。然而DMFC陽極Pt催化劑仍然存在著一些缺陷，如:Pt的成本高、易被毒化和載體抗腐蝕能力差等問題，這些都制約了其大規(guī)模的商業(yè)化。有研究表明，將Mo的化合物與碳復(fù)合載體引入DMFC陽極催化劑中可有效改善上述問題。因此，本論文分別

2、通過制備MoO3納米棒、對MoO3納米棒進(jìn)行Ce摻雜和制備MoS2納米顆粒的方法以期提高催化劑的性能，并通過對上述三種鉬基化合物與碳復(fù)合作為復(fù)合載體進(jìn)行電化學(xué)測試，研究其對甲醇電化學(xué)氧化性能的影響。
　　(1)以仲鉬酸銨為鉬源，采用水熱法制備MoO3納米棒。通過考察水熱反應(yīng)時間和溫度的條件對于產(chǎn)物形貌的影響來確定制備MoO3納米棒的最佳條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:反應(yīng)溫度為180℃，反應(yīng)時間為24 h的條件下，制得MoO3納米棒產(chǎn)物長度約

3、為6μm，寬度約為250 nm。通過電化學(xué)測試手段考察Pt/MoO3納米棒--C催化劑的甲醇電氧化活性，測試結(jié)果表明Pt/MoO3納米棒-C催化劑以其電流密度為442mA mg-1且良好的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)催化性質(zhì)。
　　(2)為進(jìn)一步增強(qiáng)MoO3納米棒的助催化作用，本文制備了不同Ce/Mo摩爾比的CeO2-MoO3復(fù)合納米棒，通過SEM表征結(jié)果表明制得復(fù)合納米棒表面粗糙不平，長度約為2μm，寬度約為330

4、nm。Raman和XPS等表征結(jié)果表明，Ce的引入增加了MoO3的氧空穴和氧缺陷，從而有助于其助催化作用的進(jìn)一步增強(qiáng)。然后，改變Ce/Mo摩爾比例將其與Vulcan XC-72碳混合擔(dān)載Pt催化劑。結(jié)果表明，當(dāng)Ce/Mo摩爾比為0.20∶0.80時，催化劑以其電流密度為585 mA mg-1且良好的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)催化性質(zhì)。
　　(3)以仲鉬酸銨作為鉬源，硫脲、去離子水分別作為還原劑和溶劑，采用水熱法制備M

5、oS2納米材料。將制備的MoS2納米材料與Vulcan XC-72碳混合擔(dān)載Pt催化劑。在本課題組以往研究的基礎(chǔ)上，本文還制備了Pt/CeO2-CuO-C催化劑，研究兩種催化劑的甲醇電氧化性能。結(jié)果表明:Pt/MoS2-C和Pt/CeO2-CuO-C催化劑均表現(xiàn)出了增強(qiáng)的甲醇電氧化活性，且具有較高的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性。而Pt/MoS2-C催化劑對甲醇電氧化性能的提高更加明顯，這可能是由于MoS2自身的特殊性質(zhì)和結(jié)構(gòu)決定的，如MoS2