鉬基化合物與碳復合載體載鉑電催化劑的構建及性能研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell，DMFC)是目前最有應用前景的便攜式電子設備和電動汽車的能源候選。這主要是由于它以甲醇為燃料，來源廣泛，能量密度高、可循環(huán)使用、方便存儲和運輸。然而DMFC陽極Pt催化劑仍然存在著一些缺陷，如:Pt的成本高、易被毒化和載體抗腐蝕能力差等問題，這些都制約了其大規(guī)模的商業(yè)化。有研究表明，將Mo的化合物與碳復合載體引入DMFC陽極催化劑中可有效改善上述問題。因此，本論文分別

2、通過制備MoO3納米棒、對MoO3納米棒進行Ce摻雜和制備MoS2納米顆粒的方法以期提高催化劑的性能，并通過對上述三種鉬基化合物與碳復合作為復合載體進行電化學測試，研究其對甲醇電化學氧化性能的影響。
　　(1)以仲鉬酸銨為鉬源，采用水熱法制備MoO3納米棒。通過考察水熱反應時間和溫度的條件對于產物形貌的影響來確定制備MoO3納米棒的最佳條件。實驗結果表明:反應溫度為180℃，反應時間為24 h的條件下，制得MoO3納米棒產物長度約

3、為6μm，寬度約為250 nm。通過電化學測試手段考察Pt/MoO3納米棒--C催化劑的甲醇電氧化活性，測試結果表明Pt/MoO3納米棒-C催化劑以其電流密度為442mA mg-1且良好的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學催化性質。
　　(2)為進一步增強MoO3納米棒的助催化作用，本文制備了不同Ce/Mo摩爾比的CeO2-MoO3復合納米棒，通過SEM表征結果表明制得復合納米棒表面粗糙不平，長度約為2μm，寬度約為330

4、nm。Raman和XPS等表征結果表明，Ce的引入增加了MoO3的氧空穴和氧缺陷，從而有助于其助催化作用的進一步增強。然后，改變Ce/Mo摩爾比例將其與Vulcan XC-72碳混合擔載Pt催化劑。結果表明，當Ce/Mo摩爾比為0.20∶0.80時，催化劑以其電流密度為585 mA mg-1且良好的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學催化性質。
　　(3)以仲鉬酸銨作為鉬源，硫脲、去離子水分別作為還原劑和溶劑，采用水熱法制備M

5、oS2納米材料。將制備的MoS2納米材料與Vulcan XC-72碳混合擔載Pt催化劑。在本課題組以往研究的基礎上，本文還制備了Pt/CeO2-CuO-C催化劑，研究兩種催化劑的甲醇電氧化性能。結果表明:Pt/MoS2-C和Pt/CeO2-CuO-C催化劑均表現(xiàn)出了增強的甲醇電氧化活性，且具有較高的抗CO中毒能力和穩(wěn)定性。而Pt/MoS2-C催化劑對甲醇電氧化性能的提高更加明顯，這可能是由于MoS2自身的特殊性質和結構決定的，如MoS2