2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、隨著全球工業(yè)化的進程,能源問題是人類在實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展過程中必須面對的首要問題。目前,隨著傳統(tǒng)化石燃料儲備量下降、消耗增加、環(huán)境惡化等一系列問題的出現(xiàn),尋找清潔可再生能源已成為全球關注的重要課題。其中,生物質能作為一種可再生能源,具有蘊藏量大、分布廣、能在短期內循環(huán)再生等優(yōu)點,其開發(fā)利用也逐漸成為各國政府和學者解決能源問題的主要研究方向。在生物質的眾多處理手段中,通過高溫快速熱裂解制備生物油的方法,不僅有望替代傳統(tǒng)的化石燃料,同時還可為化

2、工生產提供大量原材料,因而具有重要的研究價值和戰(zhàn)略意義。然而,生物油因含氧量高而導致酸性強、粘度大、揮發(fā)性差、不穩(wěn)定、熱值低等缺點,這極大地限制了其應用范圍和產業(yè)化進程。因此,研究生物油的催化轉化是生物質資源高效利用的重要內容。香蘭素是生物質木質素熱解種的一種典型含氧化合物,研究香蘭素的催化轉化對于生物基化學品的轉化研究具有重要的理論和實驗指導意義。加氫脫氧作為生物質催化轉化的方法之一,因具有“原子經(jīng)濟效益”而優(yōu)于脫羰和脫羧反應,并在提

3、高生物油品質方面優(yōu)于催化裂解反應。根據(jù)文獻報道,Mo2C因具有類貴金屬的價層電子結構,在許多涉氫反應中表現(xiàn)出和貴金屬相類似的催化性能,對加氫、脫氫和異構化等反應均具有良好的催化活性。此外,Mo2C基催化劑在選擇性、穩(wěn)定性、抗燒結能力和不易中毒方面都表現(xiàn)出優(yōu)于貴金屬催化劑的特性,并且Mo2C合成原料易得,制備成本低,是Pt、Pd等貴金屬催化劑的理想替代品。
  本論文以得到香蘭素選擇性加氫脫氧為目標對一系列碳化鉬催化劑的合成、表征、

4、活性評價及反應機理進行研究,研究結果如下:
  (1)以活性炭為載體,通過“碳熱氫還原”法制備的碳化鉬基催化劑比表面積較大、顆粒較小、分散均勻,制得的催化劑物相取決于碳熱還原溫度,而負載量則主要影響催化劑的粒徑、孔徑及分布情況。在綠色溶劑水中,以活性炭為載體的碳化鉬基催化劑催化香蘭素加氫脫氧的最優(yōu)反應條件為:20.0%Mo2C/AC為催化劑,在120℃、1.0MPa的初始氫壓下反應3h。另在重復再生使用多次后,催化劑活性保持。本方

5、法制備的高分散的Mo2C/AC催化劑具有高效的加氫脫氧催化活性,具有潛在的工業(yè)應用前景。
  (2)根據(jù)原料及產物香蘭醇的濃度隨時間的變化曲線,得出在碳化鉬基催化劑上香蘭素的加氫脫氧反應機理是以香蘭醇為中間產物的連續(xù)一級加氫反應。其中,反應第一步和第二步的反應速率常數(shù)分別為0.49h-1和0.43h-1,香蘭醇加氫脫水生成4-甲基-2-甲氧基苯酚的步驟表現(xiàn)為該反應的速控步。
  (3)摻雜Al2O3到碳化鉬催化劑中能在一定程

6、度上增加催化劑的酸性,但是會降低催化劑的比表面積及活性位點分散度,進而導致催化劑活性降低。向反應體系中添加質子酸能增加溶液中的原料和中間產物活化率,這在一定程度上導致直接被催化劑表面活化的原料量下降,進而導致原料轉化率降低,但同時也提高了最終產物2-甲氧基4-甲基苯酚的選擇性。向反應體系中添加較強酸性物質或具有孔結構的酸性物質,會與催化劑對原料形成競爭吸附,表現(xiàn)為催化劑活性降低。結果表明,催化劑活性受載體比表面積、活性位點分布情況、載體

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