負(fù)載型IR-Fe催化劑的巴豆醛加氫性能的研究.pdf

1、α，β-不飽和醇及其衍生物在醫(yī)藥、香精和精細(xì)化學(xué)品等工業(yè)中有重要的應(yīng)用，通常由α，β-不飽和醛選擇性加氫來制得。但是，在α，β-不飽和醛中存在著共軛的C=C鍵和C=O鍵，而C=C鍵的鍵能(615 k J·mol-1)小于C=O鍵的鍵能(715kJ·mol-1)，因此C=C鍵更容易發(fā)生加氫反應(yīng)。工業(yè)上制備α，β-不飽和醇常使用還原劑(如硼氫化鈉和LiAlH4)直接氫化α，β-不飽和醛，但是這樣做會使產(chǎn)物不容易分離以及造成環(huán)境的污染。近年來

2、，隨著綠色催化產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，越來越多的催化技術(shù)被發(fā)明以及應(yīng)用，選擇合適的綠色催化劑使得α，β-不飽和醛在制備α，β-不飽和醇的過程中可以減少廢料的產(chǎn)生、減輕環(huán)境的污染以及使產(chǎn)物容易分離，因此，多相催化在制備α，β-不飽和醇的過程中有著廣泛的應(yīng)用，也有著重要的研究價值。本文通過巴豆醛的選擇性加氫反應(yīng)研究了Ir/Fe催化劑的催化活性和規(guī)律，通過以下三個方面展開：
　　1.不同載體對Ir/Fe催化劑選擇性加氫性能的影響
　　本章主要

3、研究了載體對Ir/Fe催化劑選擇性加氫性能的影響，以及探討了使得催化劑失活的可能原因。研究發(fā)現(xiàn)，隨著載體的改變，催化劑的活性也相應(yīng)地發(fā)生改變。當(dāng)載體為MCM-41或SBA-15時，催化劑的初始活性很高，但是兩個催化劑很快地失活，當(dāng)載體為SiO2時，雖然催化劑的初始活性不高，但是失活率很低，此時巴豆醇的選擇性最高，為88％。產(chǎn)生這種情況的原因可能是載體MCM-41和SBA-15為介孔結(jié)構(gòu)，比表面積較大，使得Ir物種和Fe物種的接觸率下降，

4、Ir-FeOx界面降低，也可能是由于二者的孔道較細(xì)，反應(yīng)中有機物堵塞孔道所致。
　　2.載體SiO2的焙燒溫度對Ir/Fe/SiO2催化劑選擇性加氫性能的影響
　　本章研究了載體SiO2的焙燒溫度對Ir/Fe/SiO2催化劑選擇性加氫性能的影響，同時對催化劑的比表面積以及內(nèi)部結(jié)構(gòu)進(jìn)行剖析。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)載體SiO2在700℃焙燒時制備的催化劑的巴豆醛轉(zhuǎn)化率和巴豆醇選擇性都最好，轉(zhuǎn)化率穩(wěn)定在51％左右，選擇性穩(wěn)定在90％。而載體

5、SiO2在900℃焙燒時制備的催化劑的巴豆醛轉(zhuǎn)化率和巴豆醇選擇性最差，轉(zhuǎn)化率穩(wěn)定在10％左右，選擇性穩(wěn)定在80％。出出現(xiàn)這種情況的原因可能是，隨著焙燒溫度的升高，載體的比表面積逐漸減小(700℃焙燒后，SiO2的比表面積變?yōu)?94.2 m2/g，900℃焙燒后比表面積變?yōu)?.982 m2/g)，使貴金屬上的活性位點減少，從而影響催化劑的活性。
　　3.焙燒氣氛對Ir/Fe/SiO2催化劑選擇性加氫性能的影響
　　本章研究了焙