負載型Au催化劑肉桂醛加氫和苯甲醇氧化反應研究.pdf

1、負載負載型Au催化劑肉桂醛加氫和苯甲醇氧化催化劑肉桂醛加氫和苯甲醇氧化反應研究反應研究StudiesofCinnamaldehydeHydrogenationBenzylAlcoholOxidationoverSupptedAuCatalyst領域：化學工程研究生：原翔指導教師：鞏金龍教授企業(yè)導師：花玉香高級工程師天津大學化工學院二零一四年五月摘要隨著社會的發(fā)展，資源和能源被大量的消耗，自然環(huán)境進一步惡化。面對這些難題，人們正試圖尋找切

2、實有效的解決辦法。其中，開發(fā)環(huán)境友好的新型催化材料和工藝路線，充分利用自然資源，發(fā)展綠色化學是一種有效的方法。而開發(fā)環(huán)境友好的多相催化技術是發(fā)展綠色化學的關鍵途徑之一。本論文中，以氧化物作為載體，采用沉積沉淀法制備負載型Au催化劑，并將其應用于肉桂醛選擇性加氫、苯甲醇氧化反應中。我們發(fā)現(xiàn)，由于金屬金屬以及金屬載體之間的相互作用，使得催化劑在上述反應中表現(xiàn)出良好的催化性能。同時，采用各種表征技術考察Au催化劑的物理化學性質、結構特征，以建

3、立催化劑結構和催化性能之間的關系，進而對反應機理進行深入研究。主要研究內容和結果如下。在第一部分肉桂醛選擇性加氫反應中，以SiO2為載體，采用蒸氨法（沉積沉淀）將Cu與Au均勻負載在載體表面，制備CuAu雙金屬催化劑，并將其用于肉桂醛選擇加氫反應，同時與AuSiO2和單CuSiO2催化劑做對比。結果表明，在該反應中，CuAu雙金屬催化劑的催化活性很好，同時對C=O加氫的選擇性也有所提升。另一方面，結合各種表征技術手段，發(fā)現(xiàn)CuAu雙金屬

4、催化劑的金屬顆粒尺寸較小，分散較AuSiO2催化劑更為均勻，且金屬組分中一價銅的比例得到了提高，結合活性數(shù)據(jù)進行分析，CuAu雙金屬催化劑催化性能提升的原因是零價銅、一價銅和金之間的協(xié)同效應促進了反應的進行。其次，本文還設計和制備了AuCeO2@SBA15催化劑，并測試其在苯甲醇氧化反應中的反應活性和穩(wěn)定性。研究表明，相比于Au@SBA15催化劑，由于CeO2組分的填充，納米Au顆粒與CeO2緊密接觸，可以得到大量的金屬—金屬氧化物界面