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1、催化加氫作為原子經(jīng)濟(jì)性反應(yīng)的代表,符合綠色化學(xué)化工的理念,是近年來國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)之一。催化劑是催化反應(yīng)的核心所在,因此,高效催化劑的開發(fā)在催化加氫反應(yīng)的研究中占有舉足輕重的地位。針對(duì)貴金屬催化劑存在的價(jià)格昂貴等問題,本文采用廉價(jià)易得的過渡金屬鎳為主催化活性組分,制備了一系列的納米鎳基催化劑用于催化加氫反應(yīng),并以肉桂酸加氫反應(yīng)為模型,重點(diǎn)考查了催化劑的結(jié)構(gòu)與加氫性能的關(guān)系。
首先,采用化學(xué)還原法制備了一系列金屬改性的納米NiB
2、非晶態(tài)合金催化劑,發(fā)現(xiàn)一種Co改性的納米NiB非晶態(tài)合金催化劑(NiCoB)在肉桂酸加氫反應(yīng)中顯示出了優(yōu)異的活性,同時(shí)能高選擇性地得到目標(biāo)加氫產(chǎn)物氫化肉桂酸。
接著,為了解決納米NiCoB非晶態(tài)合金催化劑穩(wěn)定性較差的問題,我們采用超聲輔助將其負(fù)載在γ-Al2O3載體上制備了一種NiCoB/γ-Al2O3-u催化劑,重點(diǎn)進(jìn)行了其穩(wěn)定性研究。發(fā)現(xiàn)該催化劑在水作溶劑時(shí)使用3次就明顯失活;而在叔丁醇中使用9次活性基本沒有下降。最終,我
3、們建立了一個(gè)高效穩(wěn)定的以NiCoB/γ-Al2O3-u為催化劑,以叔丁醇為溶劑的肉桂酸加氫反應(yīng)體系。此外,我們通過研究發(fā)現(xiàn)活性組分Ni的流失和載體γ-Al2O3轉(zhuǎn)化為它的水合相是造成NiCoB/γ-Al2O3-u催化劑在水中失活的主要原因。
最后,我們又初步嘗試采用改性的St?ber-自組裝法制備了一種新型磁性納米核殼Fe3O4@SiO2@NiPd催化劑用于肉桂酸加氫反應(yīng)。該催化劑在使用后可高效磁性分離,并在水中穩(wěn)定地循環(huán)使用
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