聚合物改性炭黑負(fù)載Pt-Au催化劑對(duì)甲醇的電催化氧化活性.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)由于具有能量密度高、液體燃料易運(yùn)輸儲(chǔ)存、電池結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單和安全性好等特點(diǎn),在便攜式電子設(shè)備和汽車等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。Pt是目前性能最好的DMFC電催化材料,但也存在反應(yīng)動(dòng)力學(xué)速率緩慢,催化效率低,價(jià)格偏高,資源有限等缺點(diǎn),嚴(yán)重影響了DMFC的商品化。本論文選擇以炭黑負(fù)載Pt-Au電催化材料為主,通過添加殼聚糖(CHI)、聚苯胺(PANI)等聚合物對(duì)炭黑進(jìn)行改性,制備聚合物-炭黑負(fù)載的Pt-Au電催化材料,采

2、用N2物理吸脫、紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)、X-射線衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、X-光電子能譜(XPS)等技術(shù)對(duì)聚合物-炭黑載體和Pt-Au催化劑進(jìn)行表征,并采用循環(huán)伏安法(CV)測(cè)試了這類催化材料對(duì)甲醇的電催化氧化活性,采用計(jì)時(shí)電流法初步考察了催化劑的使用壽命,得到如下具有創(chuàng)新性的結(jié)果:
　　1.雖然活性炭負(fù)載Pt-Au雙金屬催化劑對(duì)甲醇電催化氧化性能明顯強(qiáng)于活性炭負(fù)載的單Pt或單Au催化劑,但總的催化活性不高。

3、Au的加入能有效提高Pt的利用率。而經(jīng)HNO3和HCl處理的活性炭負(fù)載Pt-Au后,其活性還有所下降?；钚蕴枯d體由于其導(dǎo)電性較弱和所含雜質(zhì)較多,不適宜作為電極材料。
　　2.炭黑載體明顯優(yōu)于活性炭載體。論文考察了炭黑負(fù)載Pt-Au催化劑的制備方法、保護(hù)劑種類及用量、Pt/Au比等因素對(duì)其電催化活性的影響。發(fā)現(xiàn)以聚乙烯醇(PVA)為保護(hù)劑,PVA/Pt比為1:10時(shí),Pt/C催化劑的活性相對(duì)較高;當(dāng)Pt/Au為1:1,采用溶膠負(fù)載法

4、制備的Pt1.0^Au/C催化劑具有相對(duì)最高的電催化活性,電流密度達(dá)到0.706mA·cm-2(GC)。XPS結(jié)果表明,高含量的氧化態(tài)Pt對(duì)提高催化活性并不有利
　　3.比較了炭黑及殼聚糖-炭黑負(fù)載Pt-Au催化劑的甲醇電催化氧化活性與穩(wěn)定性。發(fā)現(xiàn)當(dāng)CHI含量為1％時(shí),Pt-Au/CHI-C催化劑能在保持其較高電催化活性的同時(shí),其穩(wěn)定性也明顯提高。研究表明,殼聚糖分子中的多個(gè)氨基基團(tuán)能夠與Pt,Au金屬粒子產(chǎn)生強(qiáng)的相互作用,使金屬