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1、環(huán)己醇是一種重要的原料和化工中間體,用于生產(chǎn)己二酸、己內(nèi)酰胺和染料等。采用ZSM-5分子篩催化環(huán)己烯水合反應(yīng)合成環(huán)己醇是一種環(huán)境友好的工藝。
本文對(duì)制備的ZSM-5分子篩催化劑進(jìn)行了改性。一方面采用三甲基氯硅烷(TMCS)對(duì)ZSM-5分子篩疏水化改性制得TMCS-ZSM-5催化劑,適宜負(fù)載量為4wt%。另一方面用鈮酸對(duì)ZSM-5分子篩進(jìn)行酸化改性,修飾其表面的酸量,制得Nb2O5-ZSM-5催化劑,適宜負(fù)載量為0.5wt%。此
2、外,同時(shí)采用鈮酸和三甲基氯硅烷對(duì)ZSM-5分子篩改性,制得TMCS-Nb-ZSM-5催化劑,既增加了催化劑的表面酸性又提高了其疏水性。二次改性的催化劑對(duì)環(huán)己烯水合反應(yīng)的的催化效果明顯提高。
在排除擴(kuò)散等因素影響的前提下,采用TMCS-Nb-ZSM-5(硅鋁比為25)分子篩作為催化劑,優(yōu)化了其催化環(huán)己烯水合反應(yīng)的工藝條件,包括反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)原料質(zhì)量比、催化劑含量等條件對(duì)水合工藝的影響,得到適宜的反應(yīng)條件為:在不加攪拌靜
3、置條件下,反應(yīng)溫度130℃,反應(yīng)時(shí)間5 h,反應(yīng)壓力為常壓,催化劑含量20wt%,原料油水質(zhì)量比為0.4(w/w)。環(huán)己烯轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到7.30%,選擇性高達(dá)99.90%。在攪拌加壓情況下,反應(yīng)溫度130℃,反應(yīng)時(shí)間2h,反應(yīng)壓力0.6Mpa,催化劑含量30 wt%,原料油水質(zhì)量比為0.5(w/w)。環(huán)己烯轉(zhuǎn)化率可達(dá)12.94%,選擇性為99.91%。
最后,本文對(duì)環(huán)己烯水合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究。對(duì)TMCS-Nb-ZSM-5分
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