2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、聚環(huán)氧乙烷,由于其具有無毒性,低免疫原性,良好的生物相容性以及油水兩親性等諸多優(yōu)異性能,是藥物傳輸?shù)摹包S金”載體。類樹枝狀聚合物具有樹枝狀化合物相似的結(jié)構(gòu),由于其特殊的樹狀支化結(jié)構(gòu),外擠內(nèi)松,外層聚合物鏈比星形或超支化聚合物對(duì)內(nèi)層有更好的覆蓋效果,常被用來構(gòu)建載藥單分子膠束,以提高穩(wěn)定性及藥物包埋效果。銅催化的疊氮/炔烴的點(diǎn)擊反應(yīng),具有高效性以及對(duì)其他官能團(tuán)的相容性,使其在高分子合成領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。傳統(tǒng)的樹枝狀聚合物的合成方法,主要

2、包括先核后臂法和先臂后合法,先核后臂法雖然可以獲得較大分子量的聚合物,但是當(dāng)代數(shù)足夠高以后結(jié)構(gòu)的規(guī)整性難以保持,先臂后核法可以獲得結(jié)構(gòu)近乎完美的超支化聚合物,但是由于空間位阻的增大,使得較高代數(shù)的合成具有一定的困難。
  本論文中,以活性陰離子開環(huán)聚合和高效的“點(diǎn)擊反應(yīng)”為基礎(chǔ),分別采用先臂后核法和先核后臂法兩種方式合成一類結(jié)構(gòu)規(guī)整的類樹枝狀聚環(huán)氧乙烷,通過核磁(NMR)、凝膠滲透色譜(GPC)、傅立葉紅外光譜(FTIR)及激光輔

3、助激光解吸附電離飛行時(shí)間質(zhì)譜(MALDI-TOF-MS)對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。主要研究內(nèi)容包括以下三個(gè)方面:
  1、線形聚環(huán)氧乙烷、星形聚環(huán)氧乙烷的制備及其衍生化反應(yīng)
  首先,由雙羥基保護(hù)的縮酮引發(fā)環(huán)氧乙烷開環(huán)聚合,得到一端為羥基另一端為縮酮結(jié)構(gòu)的線形聚環(huán)氧乙烷,與溴丙炔反應(yīng)使末端羥基炔基化,縮酮結(jié)構(gòu)水解脫保護(hù)釋放出雙羥基,再與溴丙酰溴進(jìn)行酰化反應(yīng)得到一端為炔基一端為雙溴基團(tuán)的線形目標(biāo)產(chǎn)物,此產(chǎn)物作為類樹枝狀聚合物的臂。然后

4、,以1,1,1-三(羥甲基)乙烷為中心核,引發(fā)聚合得到低分子量的星形聚環(huán)氧乙烷,通過酯化反應(yīng)、疊氮化反應(yīng)得到末端為多疊氮基團(tuán)的三臂聚環(huán)氧乙烷,此產(chǎn)物作為類樹枝狀聚合物的核。
  2、先臂后核法(Arm-first)制備類樹枝狀聚環(huán)氧乙烷
  將第一部分得到的含有炔基的線形聚環(huán)氧乙烷和末端為疊氮基團(tuán)的星形聚環(huán)氧乙烷通過點(diǎn)擊化學(xué)的反應(yīng),制備出一代類樹枝狀聚環(huán)氧乙烷,再對(duì)其末端進(jìn)行疊氮化反應(yīng)。通過多次的點(diǎn)擊反應(yīng)、疊氮化反應(yīng)的進(jìn)行,

5、最終得到末端為24個(gè)溴官能團(tuán)的三代類樹枝狀聚環(huán)氧乙烷。
  3、先核后臂法(Core-first)制備類樹枝狀聚環(huán)氧乙烷
  以1,1,1-三(羥甲基)乙烷為中心核,二苯甲基鉀(DPMK)為引發(fā)劑,引發(fā)環(huán)氧乙烷聚合得到三臂星形聚環(huán)氧乙烷,反應(yīng)完全以后,向反應(yīng)體系中繼續(xù)加入環(huán)氧丙醇與環(huán)氧丙烷的混合溶液,繼續(xù)聚合,得到末端多羥基的一代聚環(huán)氧乙烷。用一代產(chǎn)物繼續(xù)引發(fā)環(huán)氧乙烷聚合,用環(huán)氧丙醇和環(huán)氧丙烷進(jìn)行擴(kuò)連,得到末端含有較多羥基的

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