可再生磁性載銀纖維性能表征及其脫除煙氣痕量Hg0的熱力學(xué)與動力學(xué)分析.pdf

1、汞作為大氣污染物之一，已經(jīng)受到越來越高的重視。燃煤電廠是人為汞排放的主要來源之一，而燃煤煙氣脫汞的重點則在于零價汞的脫除?；钚蕴繃娚洌ˋCI）是目前實際應(yīng)用較為成熟的煙氣脫汞技術(shù),然而ACI脫汞成本較高。此外，對于銷售燃煤過程產(chǎn)生的飛灰用于水泥生產(chǎn)制造業(yè)，碳含量（或其他化學(xué)物質(zhì)添加）的增加會產(chǎn)生不利的影響。制備磁性的吸附劑，則脫汞過程之后，經(jīng)磁分離即可將吸附劑從飛灰中分離并使飛灰不受污染。貴金屬如金、銀、鈀、鉑等可以與汞形成可逆的汞合金

2、，如銀，可以在高溫下與汞結(jié)合形成銀汞齊，并且銀汞齊可于一定溫度下分解釋放汞，但金、鈀、鉑的成本較高，實用性不強。將貴金屬以納米顆粒的形式與載體結(jié)合增加可利用的貴金屬表面積，可進行有效的傳質(zhì)過程?；谏鲜隼碚撆c研究方法，探尋與袋式除塵器濾料相結(jié)合的，以濾袋用過濾材料為載體的可再生磁性吸附劑。為了保護磁性粒子不被氧化或在酸性條件下腐蝕、溶解，將磁性粒子用化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定可靠的的二氧化硅外殼包覆。為此，本工作的主要方向為研究和開發(fā)新型的以濾袋用過

3、濾材料為載體的貴金屬負載型可再生磁性吸附劑，選取成本較金、鈀、鉑低的銀作為負載的貴金屬，用于脫除煙氣中的零價汞。
　　首先選取了五種能夠耐高溫的無機濾料用纖維：聚四氟乙烯（polytetrafluoroethene，PTFE）纖維、玻璃纖維（glass fiber）、聚苯硫醚(polyphenylene sulfide，PPS)纖維、芳綸(polysulfonamidefibre, PSA)和聚酰亞胺（polyimide，P84）

4、纖維，并對五種不同的纖維進行鹽酸浸漬預(yù)處理，以求能夠達到更佳的負載效果。對五種不同的纖維的預(yù)處理過程前后進行了掃描電鏡（SEM）表征分析，以觀察纖維表面的形態(tài)變化。將實驗制得的硅涂層的Fe3O4納米粒子分別與五種不同的纖維通過粘結(jié)劑結(jié)合得到磁性纖維，隨后對磁性纖維進行載銀過程并添加有機改性劑3-MPTS（3-巰基丙基三甲氧基硅烷）得到磁性載銀纖維。通過以下表征分析：比表面積（BET）分析、X射線（XRD）分析與傅里葉紅外衰減全反射光譜（

5、ATR-FTIR)法分析，來研究磁性載銀纖維表面上官能團的種類，并且測定了五種不同磁性纖維的載銀量，對Fe3O4粒子、SiO2涂層Fe3O4粒子（Fe3O4@SiO2）與磁性載銀PTFE纖維三份樣品進行磁特性分析，分析測試結(jié)果表明：三份樣品均具有超順磁性；有機改性劑能很好的負載到磁性纖維表面上；制備的磁性PTFE纖維的載銀量最高。
　　本論文中進行的實驗主要是在固定床實驗裝置上模擬煙氣中氣態(tài)零價汞(Hg0)的脫除，首先對系統(tǒng)進行穩(wěn)

6、定可靠性測試，其次研究了僅經(jīng)過預(yù)處理過程的五種不同纖維對模擬煙氣Hg0的吸附效果。在此基礎(chǔ)上，又分別以這五種纖維為載體的磁性載銀纖維作為吸附材料，研究了其對模擬煙氣中Hg0的脫除效果，實驗結(jié)果表明：五種吸附材料中磁性載銀PTFE纖維Hg0脫除效果最高，可達76.5％。對于不同的操作條件：汞蒸氣入口濃度對磁性載銀PTFE纖維脫汞效果影響不大；不同吸附反應(yīng)溫度對磁性載銀PTFE纖維脫汞效果影響很大。然后，實驗研究了不同氣體組分NO、SO2、

7、HCl等對磁性載銀PTFE纖維吸附模擬煙氣中Hg0效果的影響，并分析了磁性載銀PTFE纖維的磁分離回收率與其硅涂層Fe3O4含量的關(guān)系，結(jié)果表明：磁性載銀PTFE纖維的磁分離回收率隨著其硅涂層 Fe3O4含量的增加而提升，當(dāng)硅涂層Fe3O4含量達到33%時，磁分離回收率高達91.62%；相對硅涂層Fe3O4含量為15%時的81.46%的磁分離回收率升高了10.16%。高的磁分離回收率對于快速高效且低成本處理燃煤煙氣重金屬汞污染具有重要實

8、用價值。
　　優(yōu)選脫汞效率最高的磁性載銀PTFE纖維，在N2氛圍下對其進行加熱進行再生過程，實驗研究了三種不同的加熱再生溫度:150℃、200℃、250℃對再生后的磁性載銀PTFE纖維的吸附效果的影響，再生后的磁性載銀PTFE纖維吸附效率逐漸降低，可循環(huán)使用次數(shù)為5次左右。最后本文通過動力學(xué)模型計算結(jié)合模擬煙氣Hg0脫除實驗實驗對磁性載銀PTFE纖維的脫汞過程進行了Langmuir吸附等溫模型分析、動力學(xué)及熱力學(xué)初步研究，并進行再