碳包覆改性天然石墨與硅碳復(fù)合負(fù)極材料的制備及性能研究.pdf

1、本論文針對(duì)天然石墨首次庫侖效率低、循環(huán)性能差和倍率性能差等缺點(diǎn)，提出對(duì)球形天然石墨進(jìn)行表面碳包覆以形成核-殼結(jié)構(gòu)的改性方案;為突破石墨類材料理論比容量的限制，進(jìn)行高容量密度硅基負(fù)極材料的開發(fā)。針對(duì)硅基負(fù)極材料循環(huán)穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)，提出以石墨烯作為“碳骨架”來改善材料電子導(dǎo)電性和緩解硅顆粒的嵌脫鋰體積效應(yīng)的解決方案。
　　采用瀝青與球形天然石墨直接固相混合，再經(jīng)碳化處理對(duì)球形天然石墨進(jìn)行碳包覆。通過篩選瀝青包覆碳源、優(yōu)化碳化制度與碳包

2、覆量對(duì)天然石墨進(jìn)行表面改性。采用二段碳化制度（先室溫升溫至150℃保溫1h，再升溫至750℃保溫2h）、碳包覆量為5％的復(fù)合材料C-5％的充放電性能最優(yōu)。其首次充電比容量為361.8 mAh/g，首次庫侖效率為90.2％，100次循環(huán)比容量保持率達(dá)到93.0％。并在碳化后經(jīng)石墨化處理制備瀝青基人造石墨/球形天然石墨復(fù)合材料。當(dāng)瀝青基人造石墨與球形天然石墨質(zhì)量比為15％時(shí)，石墨化復(fù)合材料CG15的首次庫侖效率和倍率性能均表現(xiàn)優(yōu)異，其首次庫

3、侖效率為85.4％，在0.1C(1C=300 mA/g)、1C、5C和10C倍率下的可逆比容量分別約為343.7 mAh/g、286 mAh/g、230 mAh/g和193 mAh/g。
　　將鱗片石墨與納米硅按照一定質(zhì)量比例分散于氧化石墨烯分散液中，采用噴霧干燥-熱處理的方法制備鱗片石墨/納米硅/石墨烯復(fù)合負(fù)極材料，研究鱗片石墨、納米硅和石墨烯三相復(fù)合比例對(duì)復(fù)合材料性能的影響。鱗片石墨、納米硅和石墨烯三相復(fù)合優(yōu)化比例為:鱗片石墨