釕和銅均相催化劑光解水產(chǎn)氧性能的研究.pdf

1、模擬光合作用體系，利用太陽能分解水，將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，在產(chǎn)氧的同時(shí)產(chǎn)生對(duì)環(huán)境友好的、可再生的清潔能源氫氣是解決全球變暖、環(huán)境污染問題的理想途徑。在熱力學(xué)上，水氧化反應(yīng)較質(zhì)子還原反應(yīng)相對(duì)難以進(jìn)行，被認(rèn)為是制約整個(gè)水分解的關(guān)鍵步驟，因此開發(fā)高效的水氧化催化劑就尤為重要。另外，為了實(shí)現(xiàn)太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)變，一個(gè)有效的途徑是將催化劑和光陽極相耦合，制備高效光電化學(xué)電池(PEC)。
　　本文以[Ru(bpy)3]Cl2(bpy=2，2'

2、-聯(lián)吡啶)為光敏劑，Na2S2O8為電子受體，單核釕[Ru(bda)(4-pic)2]（H2bda=2，2'-聯(lián)吡啶-6，6'-二羧酸，pic=對(duì)甲基吡啶）及橋聯(lián)雙核釕配合物為催化劑，考察三組分體系在可見光（γ＞400nm）下光催化水氧化產(chǎn)氧的性能，同時(shí)考察了溶劑對(duì)釕分子催化劑光催化產(chǎn)氧性能和產(chǎn)氧機(jī)理的影響。研究發(fā)現(xiàn)，乙腈含量逐漸增加時(shí)，單、雙核釕催化劑的光催化水氧化性能得到提升，產(chǎn)氧TON值分別由19提高到204，由57提高到215;

3、在乙腈含量低于40％時(shí)，雙核釕分子催化劑26相對(duì)于其單體9，顯示出了更好的光催化催化效果，其催化產(chǎn)氧量為催化劑9的3倍;而在乙腈含量高于40％時(shí)，雙核釕分子催化劑26的光催化性能與其單體9大致相當(dāng)。
　　為實(shí)現(xiàn)均相催化劑在光陽極的負(fù)載，我們通過Nafion膜將催化劑(Ni(CH3COO)2、Cu(NO3)2、Cu配合物28）負(fù)載到具有可見光響應(yīng)的無機(jī)半導(dǎo)體納米材料釩酸鉍表面，構(gòu)成復(fù)合光陽極，組裝成光電化學(xué)電池，該復(fù)合光陽極表現(xiàn)出良