2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、醛類化合物催化氧化合成羧酸類化合物是有機(jī)合成和精細(xì)化工中具有重要意義的反應(yīng)。苯甲酸在醫(yī)藥、食品、染料、香料等工業(yè)方面有廣泛的應(yīng)用。工業(yè)上主要采用傳統(tǒng)的甲苯氧化法制備苯甲酸,該方法以分子氧為氧源,需要大量使用無機(jī)強(qiáng)氧化劑和無機(jī)鹽催化劑,造成嚴(yán)重污染。因此,研究高效快捷、環(huán)境友好的催化氧化體系成為當(dāng)前關(guān)注的熱點(diǎn)之一。本論文主要通過水熱結(jié)合氬氣熱處理的方法合成了CuxOy/C催化劑,主要研究內(nèi)容如下:
  (1)以Cu(acac)2為銅

2、源、D-果糖為炭源,通過水熱結(jié)合氬氣熱處理方法制備了CuxOy/C催化劑。采用XPS、XRD、UV-vis、FT-IR、SEM、TEM等表征手段對催化劑的表面性質(zhì)和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,制備的CuxOy/C催化劑中銅以Cu、Cu2O、CuO三種形式存在,CuxOy/C催化劑樣品表面含有含氧官能團(tuán)(如羥基、羰基、羧基等)。CuxOy/C樣品為表面光滑無裂紋的碳球形狀,經(jīng)氬氣熱處理后碳球直徑有所減小。CuxOy/C球內(nèi)可觀察到銅物種的顆

3、粒,約為20-80 nm,經(jīng)氬氣熱處理后增加到50-140 nm。
  (2)將CuxOy/C催化劑用于以過氧化氫為氧源催化氧化苯甲醛反應(yīng)中,考察銅前驅(qū)體、水熱溫度、水熱時間對催化性能的影響,發(fā)現(xiàn)300℃氬氣熱處理制備的CuxOy/C(A)-0.37-180(Ar-300℃-10h)催化劑的活性最高。也考察了加入第二種過渡金屬制備雙金屬催化劑,Cu前驅(qū)體與鄰菲啰啉配合制備絡(luò)合催化劑的活性。
  (3)以乙腈為溶劑,苯甲醛與過

4、氧化氫的起始量為1∶5(motor ratio),催化劑0.1g,60℃反應(yīng)6h,苯甲酸的收率為90.6%,選擇性大于99%。該催化劑易于分離回收,且循環(huán)使用5次后,催化活性基本不變。將CuOy/C催化劑用于以過氧化氫為氧源催化氧化其他醛類的反應(yīng)中,發(fā)現(xiàn)芳環(huán)上有吸電子基團(tuán)的苯甲醛衍生物,相應(yīng)羧酸的收率很高,而對于芳環(huán)上有供電子取代基的苯甲醛衍生物,相應(yīng)羧酸的收率相對較低。
  (4)以Cu(NO3)2為銅源、D-果糖為炭源,通過浸

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