非線性材料雙光子吸收的超快動力學研究.pdf

1、自1960年梅曼制成第一臺紅寶石激光器后，激光技術不斷發(fā)展，使非線性光學技術也取得了長足的進步。其中三階非線性過程之一——雙光子吸收效應及其應用的發(fā)展吸引著全世界的目光。研發(fā)具有良好非線性性能的材料是推廣雙光子技術應用的前提，因而，合成和探索具有較大雙光子吸收系數(shù)（截面）的材料也成為光學學科以及材料學科中最為活躍的研究方向之一。對于材料非線性的大小，定性描述是遠遠不夠的，在很多情況下，需要對這些材料的非線性特性進行定量的描述。因此，用于

2、測量和表征材料雙光子吸收大小的非線性技術也同樣尤為重要。而飛秒激光器的廣泛使用和非線性光學技術手段的日臻完善為新材料的非線性性能及其超快動力學的研究提供了豐富的研究工具。這些超快過程的研究為充分了解材料的分子結構和光與材料的相互作用機制提供了重要的信息。對這些過程的深入探索，為新型材料的合成和改良以及相關光學器件的應用提供了堅實和可靠的基礎。
　　本論文利用飛秒Z掃描技術、飛秒泵浦-單波長探測和飛秒泵浦-超連續(xù)譜探測等技術，對一系

3、列材料的非線性光學性質及其超快動力學特性進行了系統(tǒng)的研究。取得的主要成果包括：
　　1）利用Z掃描技術研究了硫化鋅晶體在400nm處的簡并雙光子吸收效應。并對中科院理化所合成的新型樣品EBF和DT在800nm處的簡并雙光子吸收也進行了詳細的研究。為將這些樣品應用到飛秒激光雙光子聚合超衍射納米加工提供了重要的非線性光學參數(shù)，也為選擇合適的加工工藝條件提供了理論指導。
　　2）利用飛秒泵浦-單波長探測技術研究了兩種波長配置下硫化

4、鋅晶體的超快動力學特性。實驗中，兩種配置的區(qū)別是交換了泵浦光和探測光的波長，從而可以研究硫化鋅晶體內(nèi)不同的非線性過程。在800nm泵浦-400nm探測的實驗配置下，硫化鋅晶體發(fā)生的非線性過程只有非簡并雙光子吸收；而當交換泵浦-探測光的波長后，也就是400 nm泵浦800 nm探測的配置下，同樣的硫化鋅晶體，卻同時發(fā)生了非簡并雙光子吸收和簡并雙光子吸收誘導的激發(fā)態(tài)吸收兩種非線性過程，且在第二種實驗配置下，我們還獲得了硫化鋅晶體激發(fā)態(tài)的壽命

5、。兩種非線性過程的實質性區(qū)別是前者發(fā)生的多光子（雙光子）過程沒有中間實能級參與，后一非線性過程包含了中間實能級（激發(fā)態(tài)）的參與，因此，這種波長交換技術為我們提供了研究不同非線性過程的可能性。在將光學非線性效應應用到光開關領域時，不得不考慮不同波長配置下不同非線性過程帶來的光學響應時間對光開關的恢復時間的影響。這種波長交換泵浦探測技術使我們能夠以新的角度看待發(fā)生在多個波長參與的非線性過程，并由此可能改寫某些以此光學非線性效應為基礎的器件的

6、功能。此外，我們還利用該系統(tǒng)研究了合成樣品HB，EB，DT的非簡并雙光子吸收特性，為它們在相關領域的應用提供了重要的非線性參數(shù)。
　　3）實際應用中，僅知道材料在某一波長下的雙光子吸收特性顯然是不夠的，因此，對材料寬譜非線性的研究也非常重要。為此我們又構建了飛秒泵浦-超連續(xù)譜探測的實驗平臺實現(xiàn)了材料寬譜非線性性能的研究。在實驗系統(tǒng)的搭建過程中，我們提出了一種具有寬譜超快光學響應、無相位匹配條件、無特殊非線性材料要求且對泵浦光和探測

7、光的偏振狀態(tài)沒有要求的光克爾透鏡快門技術，利用這種技術我們直觀的獲得了去離子水產(chǎn)生的線性偏振超連續(xù)譜和光子晶體光纖產(chǎn)生的非線性偏振超連續(xù)譜的啁啾結構，為利用超連續(xù)譜作為探測光提供了必要的信息。這種光克爾透鏡超快快門技術還可望在其它的時間分辨光譜領域得到廣泛的應用。
　　通過對材料寬譜雙光子吸收效應的研究，我們可以根據(jù)其非線性的色散性質選擇最優(yōu)的波長配比，從而實現(xiàn)雙光子光聚合三維微納加工的最優(yōu)化。在對超連續(xù)譜具有比較充分的認識后，我