非線性材料雙光子吸收的超快動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、自1960年梅曼制成第一臺(tái)紅寶石激光器后，激光技術(shù)不斷發(fā)展，使非線性光學(xué)技術(shù)也取得了長足的進(jìn)步。其中三階非線性過程之一——雙光子吸收效應(yīng)及其應(yīng)用的發(fā)展吸引著全世界的目光。研發(fā)具有良好非線性性能的材料是推廣雙光子技術(shù)應(yīng)用的前提，因而，合成和探索具有較大雙光子吸收系數(shù)（截面）的材料也成為光學(xué)學(xué)科以及材料學(xué)科中最為活躍的研究方向之一。對(duì)于材料非線性的大小，定性描述是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的，在很多情況下，需要對(duì)這些材料的非線性特性進(jìn)行定量的描述。因此，用于

2、測(cè)量和表征材料雙光子吸收大小的非線性技術(shù)也同樣尤為重要。而飛秒激光器的廣泛使用和非線性光學(xué)技術(shù)手段的日臻完善為新材料的非線性性能及其超快動(dòng)力學(xué)的研究提供了豐富的研究工具。這些超快過程的研究為充分了解材料的分子結(jié)構(gòu)和光與材料的相互作用機(jī)制提供了重要的信息。對(duì)這些過程的深入探索，為新型材料的合成和改良以及相關(guān)光學(xué)器件的應(yīng)用提供了堅(jiān)實(shí)和可靠的基礎(chǔ)。
　　本論文利用飛秒Z掃描技術(shù)、飛秒泵浦-單波長探測(cè)和飛秒泵浦-超連續(xù)譜探測(cè)等技術(shù)，對(duì)一系

3、列材料的非線性光學(xué)性質(zhì)及其超快動(dòng)力學(xué)特性進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。取得的主要成果包括：
　　1）利用Z掃描技術(shù)研究了硫化鋅晶體在400nm處的簡(jiǎn)并雙光子吸收效應(yīng)。并對(duì)中科院理化所合成的新型樣品EBF和DT在800nm處的簡(jiǎn)并雙光子吸收也進(jìn)行了詳細(xì)的研究。為將這些樣品應(yīng)用到飛秒激光雙光子聚合超衍射納米加工提供了重要的非線性光學(xué)參數(shù)，也為選擇合適的加工工藝條件提供了理論指導(dǎo)。
　　2）利用飛秒泵浦-單波長探測(cè)技術(shù)研究了兩種波長配置下硫化

4、鋅晶體的超快動(dòng)力學(xué)特性。實(shí)驗(yàn)中，兩種配置的區(qū)別是交換了泵浦光和探測(cè)光的波長，從而可以研究硫化鋅晶體內(nèi)不同的非線性過程。在800nm泵浦-400nm探測(cè)的實(shí)驗(yàn)配置下，硫化鋅晶體發(fā)生的非線性過程只有非簡(jiǎn)并雙光子吸收；而當(dāng)交換泵浦-探測(cè)光的波長后，也就是400 nm泵浦800 nm探測(cè)的配置下，同樣的硫化鋅晶體，卻同時(shí)發(fā)生了非簡(jiǎn)并雙光子吸收和簡(jiǎn)并雙光子吸收誘導(dǎo)的激發(fā)態(tài)吸收兩種非線性過程，且在第二種實(shí)驗(yàn)配置下，我們還獲得了硫化鋅晶體激發(fā)態(tài)的壽命

5、。兩種非線性過程的實(shí)質(zhì)性區(qū)別是前者發(fā)生的多光子（雙光子）過程沒有中間實(shí)能級(jí)參與，后一非線性過程包含了中間實(shí)能級(jí)（激發(fā)態(tài)）的參與，因此，這種波長交換技術(shù)為我們提供了研究不同非線性過程的可能性。在將光學(xué)非線性效應(yīng)應(yīng)用到光開關(guān)領(lǐng)域時(shí)，不得不考慮不同波長配置下不同非線性過程帶來的光學(xué)響應(yīng)時(shí)間對(duì)光開關(guān)的恢復(fù)時(shí)間的影響。這種波長交換泵浦探測(cè)技術(shù)使我們能夠以新的角度看待發(fā)生在多個(gè)波長參與的非線性過程，并由此可能改寫某些以此光學(xué)非線性效應(yīng)為基礎(chǔ)的器件的

6、功能。此外，我們還利用該系統(tǒng)研究了合成樣品HB，EB，DT的非簡(jiǎn)并雙光子吸收特性，為它們?cè)谙嚓P(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用提供了重要的非線性參數(shù)。
　　3）實(shí)際應(yīng)用中，僅知道材料在某一波長下的雙光子吸收特性顯然是不夠的，因此，對(duì)材料寬譜非線性的研究也非常重要。為此我們又構(gòu)建了飛秒泵浦-超連續(xù)譜探測(cè)的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)實(shí)現(xiàn)了材料寬譜非線性性能的研究。在實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的搭建過程中，我們提出了一種具有寬譜超快光學(xué)響應(yīng)、無相位匹配條件、無特殊非線性材料要求且對(duì)泵浦光和探測(cè)

7、光的偏振狀態(tài)沒有要求的光克爾透鏡快門技術(shù)，利用這種技術(shù)我們直觀的獲得了去離子水產(chǎn)生的線性偏振超連續(xù)譜和光子晶體光纖產(chǎn)生的非線性偏振超連續(xù)譜的啁啾結(jié)構(gòu)，為利用超連續(xù)譜作為探測(cè)光提供了必要的信息。這種光克爾透鏡超快快門技術(shù)還可望在其它的時(shí)間分辨光譜領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。
　　通過對(duì)材料寬譜雙光子吸收效應(yīng)的研究，我們可以根據(jù)其非線性的色散性質(zhì)選擇最優(yōu)的波長配比，從而實(shí)現(xiàn)雙光子光聚合三維微納加工的最優(yōu)化。在對(duì)超連續(xù)譜具有比較充分的認(rèn)識(shí)后，我