活性氧化鋁改性方法及除氟性能研究.pdf

1、氟是人體必須的微量元素，但攝入過量的氟時(shí)會(huì)嚴(yán)重影響人們的身體健康，因此，飲用水除氟引起了人們的廣泛關(guān)注?；钚匝趸X吸附法是目前較為常用的飲用水除氟方法。然而，活性氧化鋁存在吸附容量較低、吸附緩慢、反復(fù)再生后其吸附容量下降快以及出水會(huì)產(chǎn)生二次污染等問題。本文旨在對(duì)活性氧化鋁進(jìn)行改性篩選出最優(yōu)改性方法，提高活性氧化鋁的除氟吸附容量，并對(duì)改性活性氧化鋁的吸附性能、吸附機(jī)理以及再生方法進(jìn)行詳細(xì)的研究和探討。主要的研究結(jié)果如下:
　　(1)

2、采用酸、鹽(HCl、HNO3、H2SO4、FeCl3、FeSO4、AlCl3)直接浸泡法改性活性氧化鋁，考察了改性劑濃度、浸泡時(shí)間以及固液比對(duì)改性活性氧化鋁的除氟吸附容量的影響規(guī)律。在此基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)了各改性劑改性活性氧化鋁的3因素3水平正交試驗(yàn)，最終篩選出各改性劑的最優(yōu)改性組合。為了進(jìn)一步提高活性氧化鋁的除氟吸附容量，降低吸附材料成本，設(shè)計(jì)了硫酸與氯化鐵、硫酸與硫酸亞鐵、硫酸與氯化鋁復(fù)合改性活性氧化鋁的6因素5水平正交試驗(yàn)，得出的最優(yōu)改性

3、組合:H2SO4-FeCl3-MGAA最優(yōu)改性條件組合為H2SO4濃度0.01mol/L，浸泡時(shí)間120min，固液比為1∶5，F(xiàn)eCl3濃度0.1％，浸泡時(shí)間180min，固液比為1∶10; H2SO4-FeSO4-MGAA最優(yōu)改性條件組合為H2SO4濃度0.01mol/L，浸泡時(shí)間120min，固液比為1∶5，F(xiàn)eSO4濃度0.5％，浸泡時(shí)間90min，固液比為1∶15; H2SO4-AlCl3-MGAA最優(yōu)改性條件組合為H2SO4

4、濃度0.05mol/L，浸泡時(shí)間30min，固液比為1∶5，AlCl3濃度0.5％，浸泡時(shí)間60min，固液比為1∶15。
　　(2)通過對(duì)改性活性氧化鋁的除氟效果進(jìn)行比較得出，H2SO4-AlCl3-MGAA的除氟效果較其他改性方法表現(xiàn)出較大的優(yōu)勢(shì)，在原水氟濃度為20mg/L時(shí)，H2SO4-AlCl3-MGAA吸附達(dá)到平衡時(shí)出水氟離子濃度降為1.76mg/L，而相同條件下的GAA出水氟離子濃度為13.47mg/L。另外，用硫酸與

5、氯化鋁溶液復(fù)合改性活性氧化鋁的出水沒有鋁離子溶出問題，且引入的其他離子沒有超過國家飲用水標(biāo)準(zhǔn)。
　　(3)對(duì)H2SO4-AlCl3-MGAA吸附動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明，在吸附的最初4h，吸附容量的增大速度很快，吸附12h后，幾條吸附速率曲線均基本達(dá)到了吸附平衡，且隨著溫度的升高，吸附容量增大，吸附速率也相應(yīng)的增大。改性活性氧化鋁的吸附速率曲線更符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。吸附等溫線研究表明，改性活性氧化鋁的吸附行為更符合Langmuir方程

6、擬合，即吸附為單分子層吸附。且25℃下H2SO4-AlCl3-MGAA的qmax為7.39mg/g，而相同條件下GAA的qmax僅為1.21 mg/g，改性活性氧化鋁的最大吸附容量是未改性的6.1倍。由熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算可知，H2SO4-AlCl3-MGAA吸附氟離子是一個(gè)自發(fā)的熵增加的吸熱過程。
　　(4) pH及共存陰離子對(duì)除氟效果都有顯著的影響，pH=6時(shí)，H2SO4-AlCl3-MGAA的除氟效果最好。原水pH=5～10時(shí)，改

7、性活性氧化鋁均能保持較好的除氟效果，拓寬了活性氧化鋁的最佳pH范圍，且出水pH符合國家飲用水標(biāo)準(zhǔn)。競(jìng)爭(zhēng)離子由弱到強(qiáng)的的影響順序?yàn)?NO3-＜Cl-＜ SO42-＜H2PO4-＜HCO3-＜ HPO42-。
　　(5)除氟機(jī)理研究表明:H2SO4-AlCl3-MGAA吸附氟離子主要通過硫酸根離子、氯離子與氟離子發(fā)生離子交換作用。
　　(6)對(duì)吸附飽和改性活性氧化鋁的再生過程研究表明:用0.5mol/L NaOH溶液按1∶3的固