活性氧化鋁改性碳纖維電極電吸附除磷研究.pdf

1、隨著全球工業(yè)化的加速及人民生活水平的不斷提高，含磷廢水的產(chǎn)量正逐年上升。這些含磷廢水的大量排放將造成水體的富營養(yǎng)化，進(jìn)而產(chǎn)生嚴(yán)重的環(huán)境惡果。因此高效低耗的污水脫磷技術(shù)的開發(fā)研究將具有極其重要的現(xiàn)實(shí)意義。
　　電吸附技術(shù)由于其除磷的高效性、電極的可再生性以及無二次污染等特點(diǎn)而十分適宜于在污水除磷領(lǐng)域的運(yùn)用。但電吸附技術(shù)傳統(tǒng)的電極材料活性炭纖維由于其表面呈現(xiàn)化學(xué)惰性，對(duì)磷不具備高效的選擇吸附性，因而必須對(duì)其進(jìn)行改性以適應(yīng)含磷廢水的處理

2、需求。
　　考慮到活性氧化鋁極大的比表面積與表面活性，研究將以活性炭纖維為載體，采用溶膠凝膠法在其表面負(fù)載一層活性氧化鋁作為改性物質(zhì)，制備出一種可高效吸附除磷的電極材料。并通過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)及XPS、FT-IR、XRD譜等表征手段考察電極的優(yōu)化制備及吸附條件，并在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步研究改性電極的磷吸附機(jī)理，最后通過再生實(shí)驗(yàn)對(duì)制備材料的回收潛力進(jìn)行評(píng)估。本研究的主要結(jié)論如下：
　?、黉X負(fù)載量對(duì)磷吸附的影響實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，載鋁活性炭纖維

3、電極（ACF-Al）的主要磷吸附活性物質(zhì)為活性氧化鋁，炭纖維在此進(jìn)程中主要起導(dǎo)體和載體的作用。掃描電鏡（SEM）表征結(jié)果顯示碳纖維巨大的表面積有利于活性氧化鋁的高度分散，而其發(fā)達(dá)的孔隙能夠使磷溶液在電極內(nèi)部順暢通行。而XPS與FT-IR分析結(jié)果顯示活性氧化鋁與水結(jié)合后產(chǎn)生的表面羥基是電極主要的磷吸附活性位點(diǎn)。
　?、诳疾炝搜趸X負(fù)載量與熱處理溫度對(duì)電極磷吸附性能及機(jī)理的影響，發(fā)現(xiàn)最佳的熱處理溫度與鋁負(fù)載量分別為375℃與0.3g。

4、熱處理是電極制備的一個(gè)重要步驟，它能夠促使氧化鋁前驅(qū)體中的有機(jī)基團(tuán)的分解與氧化鋁的順利生成。而研究發(fā)現(xiàn)過高的熱處理溫度可能導(dǎo)致活性炭纖維孔隙的坍塌，同時(shí)將促使活性氧化鋁結(jié)晶形態(tài)的改變而降低其比表面積。氧化鋁負(fù)載物在本研究中是作為電極吸附磷的主要活性物質(zhì)，在負(fù)載量較低時(shí)，電極的磷吸附性能將隨氧化鋁負(fù)載量的增加而快速提升，但在負(fù)載量超過0.3g后，氧化鋁的增加將導(dǎo)致活性炭纖維孔隙的堵塞與負(fù)載物嚴(yán)重的重疊分布。
　　③ACF-Al電極對(duì)

5、磷的吸附實(shí)驗(yàn)表明其對(duì)磷的吸附機(jī)理總體表現(xiàn)為化學(xué)吸附，同時(shí)物理吸附也在磷吸附的過程中起重要作用。一方面活性氧化鋁與水結(jié)合后能夠生成大量的表面羥基，這些表面羥基能夠作為Liweis酸脫去質(zhì)子后與磷酸根結(jié)合或與磷酸根以離子交換的形式實(shí)現(xiàn)對(duì)磷的吸附；另一方面，ACF-Al電極通電后將在其表面形成雙電層并對(duì)磷酸根離子形成物理吸附，同時(shí)也可以強(qiáng)化氧化鋁的化學(xué)磷吸附能力。
　?、艿葴匚綄?shí)驗(yàn)與動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究表明，外加電壓可以大幅提高電極對(duì)磷的吸

6、附效果，這種提升效應(yīng)在溶液磷濃度低于200mg/L時(shí)尤為突出（吸附量為開路時(shí)的兩倍），而當(dāng)磷濃度大于450mg/L后這種提升的效果消失。XPS與FT-IR表征結(jié)果顯示，磷酸根與氫氧根的離子交換作用是磷吸附的主要形式，而熱力學(xué)試驗(yàn)結(jié)果則表明外加電壓可以顯著降低磷吸附的表觀活化能同時(shí)增大磷的吸附熱。pH對(duì)吸附的影響實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，離子水合半徑對(duì)磷在電極上的吸附也起著至關(guān)重要的作用，磷酸二氫根由于水合半徑最小使得其成為吸附活性最高的磷形態(tài)。