基于超臨界水技術(shù)構(gòu)建CeO2高能晶面暴露及Pt改性.pdf

1、CO對人體具有強烈的毒害作用，其處理技術(shù)包括吸附與催化氧化，而后者被認(rèn)為是一種具有良好應(yīng)用前景的處理技術(shù)，其技術(shù)核心在于高效催化材料的開發(fā)。當(dāng)前，通過對納米催化材料的形貌合成控制，選擇性地暴露高活性或特定的能量晶面，從而大幅度提升催化材料的催化反應(yīng)活性及選擇性，已成為納米催化研究領(lǐng)域的熱點之一。本文基于超臨界水體系，探索了金屬氧化物CeO2在該體系下的晶面暴露特征，借助DFT模擬技術(shù)，闡明了其高能晶面的選擇性暴露機理。在此基礎(chǔ)上，對高能

2、晶面暴露的CeO2進行了貴金屬Pt的修飾改性，并構(gòu)建了二者的高效耦合，從而獲得了具有高活性的CO催化納米材料，為CO的排放治理提供了良好的技術(shù)支撐。
　　(1)本文首先研究了在超臨界水體系中CeO2（加堿與不加堿）的晶面暴露情況，發(fā)現(xiàn)在加堿或不加堿情況下，CeO2都暴露(110)高能晶面;體系中堿的添加，有效抑制了CeO2的晶體生長，使其顆粒粒徑從不加堿的100～200nm減小到3～5nm。隨后，論文利用DFT模擬，探究了CeO2

3、在超臨界水體系中不同晶面的表面能情況，發(fā)現(xiàn)(110)面具有最低的表面能，此與實驗結(jié)果一致，并得出超臨界水體系的強氧化氣氛以及其高溫高壓所導(dǎo)致的Ce-OH鍵是造成其表面能降低的主要原因。
　　(2)論文還探索了SnO2與Co3O4晶體在超臨界水體系中的晶面暴露特征，發(fā)現(xiàn)SnO2的形貌呈棒束花狀，其側(cè)面為(110)晶面，主要暴露(221)高能晶面，晶體的生長方向為[112]; Co3O4晶體主要暴(110)高能晶面。二者的實驗結(jié)果從一