電化學(xué)制備過氧化氫用改性乙炔黑氣體擴(kuò)散電極的研究.pdf

1、過氧化氫作為一種常用的化學(xué)藥劑，是公認(rèn)的高效、綠色、環(huán)保的，廣泛應(yīng)用于綠色合成、廢水處理和衛(wèi)生消毒方面等領(lǐng)域。因H2O2具有高效、綠色、環(huán)保的特點(diǎn)，其市場需求量迅速增加且其規(guī)?；a(chǎn)工藝倍受人們的關(guān)注。
　　本實(shí)驗(yàn)以乙炔黑為主要材料，主要研究硝酸液相氧化的碳材料作為還原O2的催化劑，分別制備了未處理的乙炔黑的氣體擴(kuò)散電極和處理過的乙炔黑氣體擴(kuò)散電極，同時開展了電化學(xué)合成H2O2的性能及其測試方法研究。采用Raman、FT-IR、X

2、RD、XPS、TG以及SEM對自制乙炔黑的氣體擴(kuò)散電極性能進(jìn)表征。通過RRDE和LSV電化學(xué)系統(tǒng)測試開展了陰極氧還原機(jī)理研究;還分析了不同電流密度、不同溫度、陰極電解質(zhì)濃度、不同陰極電解質(zhì)溶液以及陰、陽極間是否添置隔膜、試驗(yàn)平行性以及不同電極穩(wěn)定性等對H2O2產(chǎn)量的比較。
　　對自制乙炔黑的GDE進(jìn)行表征實(shí)驗(yàn)，SEM結(jié)果表明，電極的擴(kuò)散層和催化層具有良好的微孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，有利于氣體的吸附與擴(kuò)散，并增大H2O2產(chǎn)量。通過拉曼、XPS和

3、紅外光譜的分析得出硝酸熱處理過乙炔黑碳粉其表面的含氧官能團(tuán)含量增加。通過TG得到電極擴(kuò)散層和催化層煅燒溫度分別選定為250℃和150℃，在該溫度下電極具有良好的熱穩(wěn)定性。RRDE和LSV測試表明，O2在堿性溶液中還原生成過氧化氫的反應(yīng)遵循2電子還原機(jī)理。
　　通過研究研究得到處理的乙炔黑氣體擴(kuò)散電極的電解實(shí)驗(yàn)，其實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在最優(yōu)化的條件下電解150 min后可獲得最大零級動力學(xué)常數(shù)Kapp=312.69 mg·L-1·min-

4、1以及最大H2O2產(chǎn)量為39344.55mg·L-1，電解300min H2O2濃度增加到了59101.05 mg·L-1左右。在第五次使用時其濃度較高可到37267.15 mg·L-1。其后在前十次的使用過程中其一直保持著較高的過氧化氫的產(chǎn)量34330.67 mg·L-1，在15次后到20次的產(chǎn)量明顯的降低29428.08到25043.43 mg·L-1基本降為初始的63％左右。如果有要想得到更高濃度的雙氧水含量可以在第五次使用后進(jìn)行