基于二茂鐵-多肽納米材料的電化學(xué)免疫傳感器研究.pdf

1、電化學(xué)免疫傳感器因其特異性好、靈敏度高、分析速度快、操作簡單、價(jià)格低廉等特點(diǎn)，近年來發(fā)展迅速，已經(jīng)逐漸應(yīng)用于食品安全、臨床醫(yī)學(xué)和環(huán)境監(jiān)測等領(lǐng)域。繼續(xù)開發(fā)不同類型的電化學(xué)免疫傳感器，擴(kuò)展其應(yīng)用領(lǐng)域;與納米技術(shù)相結(jié)合，提高其檢測靈敏度;實(shí)現(xiàn)電化學(xué)免疫傳感器的商業(yè)化是其未來的重要發(fā)展方向。
　　本文采用了由超分子自組裝形成的兩種新型多肽納米電活性材料二茂鐵-多肽納米線(簡稱Fc-PNW)和二茂鐵超分子水凝膠制備新型電化學(xué)免疫傳感器。前者

2、是二茂鐵-二苯丙氨酸（Ferrocene-diphenylalanine，簡稱Fc-Phe-Phe-OMe）自組裝形成的納米線，后者是二茂鐵-苯丙氨酸(Fc-phenylalanine，簡稱Fc-Phe-OH)經(jīng)自組裝形成的超分子水凝膠。主要研究工作如下:
　　(1)合成二茂鐵-二苯丙氨酸，自組裝得到納米線Fc-PNW。以Fc-PNW作為免疫傳感器信號(hào)標(biāo)記物，在其表面通過固定納米金(AuNPs)來吸附大量的抗體(Ab2)，從而制備

3、得Fc-PNW-Ab2復(fù)合物。通過夾心法構(gòu)建的電流型免疫傳感器結(jié)構(gòu)為Fc-PNW-Ab2/IgG/AuNPs-GN-Ab1/GCE。實(shí)驗(yàn)中采用循環(huán)伏安法(CV)和方波伏安法(SWV)詳細(xì)地探究了該免疫傳感器的各種電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:此傳感器靈敏度高、穩(wěn)定性好并且具有良好的選擇性，抗原濃度與Fc-PNW氧化還原產(chǎn)生的峰電流值在10 fg/mL～1 ng/mL范圍內(nèi)線性關(guān)系較好，檢測限為5fg/mL，人血清回收率的測定結(jié)果為92.8％

4、～96.3％。此傳感器有潛在的應(yīng)用價(jià)值，同時(shí)納米線Fc-PNW可以應(yīng)用于其它類型的電化學(xué)傳感器。
　　(2)合成二茂鐵-苯丙氨酸，通過自組裝得到Fc-Phe-OH水凝膠。以Fc-Phe-OH水凝膠作為電子媒介體，構(gòu)建無標(biāo)記型的電化學(xué)免疫傳感器用于檢測前列腺特異性抗原(PSA)，首先將Fc-Phe-OH水凝膠修飾在玻碳電極表面，然后將包埋了石墨烯的殼聚糖(CS-GN)、納米金(AuNPs)、抗體(anti-PSA)依次修飾到電極表面

5、，得到結(jié)構(gòu)為Fc-Phe-OH水凝膠/CS-GN-AuNPs/anti-PSA的免疫傳感器。在電極表面形成的免疫復(fù)合物會(huì)導(dǎo)致電極表面水凝膠氧化還原電流的降低。實(shí)驗(yàn)中采用CV和SWV詳細(xì)地探究了該免疫傳感器的各種電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:此傳感器靈敏度高、穩(wěn)定性好并且具有良好的選擇性，抗原濃度與Fc-Phe-OH氧化還原產(chǎn)生的峰電流值在1 pg/mL～10 ng/mL范圍內(nèi)線性關(guān)系較好，檢測限為500 fg/mL，人血清回收率的測定結(jié)果為