超重力旋轉(zhuǎn)填充床強化濕法脫碳和脫硝過程研究.pdf

1、近年來，由于經(jīng)濟的高速發(fā)展，化石燃料大量消耗，進入地球大氣層的CO2量隨之增多，這是導致溫室效應加劇和全球氣候異常的主要原因;另一方面NOx的過量排放（尤其在中國），造成了酸雨、霧霾天氣等眾多環(huán)境問題。工業(yè)尾氣中CO2捕集及NOx脫除已經(jīng)刻不容緩。
　　 眾多研究表明，化學吸收方法是目前CO2大規(guī)模捕集領(lǐng)域中最適宜的技術(shù)之一。近年來，采用離子液體作為吸收劑進行CO2捕集成為了該領(lǐng)域的研究熱點。離子液體具有揮發(fā)性低、性質(zhì)穩(wěn)定、結(jié)構(gòu)

2、可調(diào)等眾多適宜作為化學吸收劑進行CO2捕集的優(yōu)點，然而由于離子液體的粘度很大，導致了CO2在離子液體中的氣液傳質(zhì)過程緩慢，吸收速率低，吸收時間長等問題成為困擾采用離子液體CO2捕集實用化的瓶頸;前人針對絡合溶液脫除NO的研究表明，NO和絡合溶液的絡合速率一般都很快，絡合吸收反應是一個受氣液傳質(zhì)控制的過程。由此可見，上述兩個化學吸收過程亟待解決的關(guān)鍵問題是相同的。強化氣液傳質(zhì)，促進化學吸收是發(fā)展CO2和NOx化學吸收方法的核心所在。

3、>　　 超重力旋轉(zhuǎn)填充床（RPB，也稱為旋轉(zhuǎn)填充床）作為新型的多相流混合裝置和反應器，可以極大的強化液液、氣液傳質(zhì)，該技術(shù)已被成功應用于化工分離過程和納米材料制備。本論文研究工作旨在將超重力旋轉(zhuǎn)填充床作為氣液反應器，應用于CO2捕集及NOx脫除過程中。論文對超重力旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)的CO2與離子液體物理吸收和反應吸收的過程進行了研究，測定了CO2與離子液體在超重力旋轉(zhuǎn)填充床中的傳質(zhì)系數(shù)，提出了有應用前景的CO2捕集過程新工藝和NO脫除的過程

4、新工藝?；趯嶒炑芯亢颓叭搜芯拷Y(jié)果，本文建立了超重力環(huán)境下CO2與離子液體吸收過程的數(shù)學模型，對超重力環(huán)境下強化氣液傳質(zhì)的機理進行了研究。根據(jù)模型，對操作參數(shù)及設備尺寸進行了優(yōu)化模擬。為產(chǎn)業(yè)化應用提供了理論依據(jù)和支持。本論文主要創(chuàng)新工作如下:
　　 1、以常規(guī)離子液體[Bmim][PF6]物理吸收CO2過程為研究體系，測量了超重力旋轉(zhuǎn)填充床中該過程的液相體積傳質(zhì)系數(shù)，并對比研究了填料塔中該過程的液相體積傳質(zhì)系數(shù)。比較結(jié)果發(fā)現(xiàn):在

5、相近的操作條件下，超重力旋轉(zhuǎn)填充床的液相體積傳質(zhì)系數(shù)kL為0.95-3.9×10-2s-1，而填料塔的液相體積傳質(zhì)系數(shù)kL僅為0.63-1.9×10-3 s-1。相對于填料塔，超重力旋轉(zhuǎn)填充床中液相體積傳質(zhì)系數(shù)提高了一個數(shù)量級以上，超重力旋轉(zhuǎn)填充床強化CO2吸收效果明顯。
　　 2、以CO2在功能化離子液體[Choline][Pro]中的化學吸收過程為研究對象，考察了不同操作條件下，CO2在離子液體中的脫除率和負載量。結(jié)果表明，

6、超重力旋轉(zhuǎn)填充床適宜用做CO2在離子液體中的化學吸收過程的反應器。在較優(yōu)操作條件下，CO2在離子液體中的化學吸收可以在極短時間內(nèi)（約0.2 s）達到0.2 mol CO2/mol IL。使用10％(vol)的混合氣時，吸收劑的負載量可以達到25Kg CO2/m3 IL以上，脫除率保持在90％，使用20％(vol)的混合氣時，吸收劑的負載量可以達到40Kg CO2/m3 IL以上，表明該方法具有很好的實用化應用前景。
　　 3、以

7、功能化離子液體[Choline][Pro]反應吸收CO2的過程作為氣液傳質(zhì)的研究體系，基于Higbie滲透理論建立了超重力環(huán)境下伴有可逆反應的氣液傳質(zhì)模型，獲得了液膜中CO2隨時間和滲透深度的濃度解析表達式，并進一步推導出了超重力環(huán)境下的相應傳質(zhì)系數(shù)。利用該模型，可以預測不同操作條件下CO2在超重力旋轉(zhuǎn)填充床中的脫除率，預測結(jié)果與實驗結(jié)果吻合良好。揭示了超重力旋轉(zhuǎn)填充床強化氣液傳質(zhì)的作用機理是使液膜中可溶性氣體具有很高的濃度梯度而實現(xiàn)的

8、?；跀?shù)學模型，預測了填料半徑對CO2脫除率的影響關(guān)系，可對不同操作條件下填料半徑的尺寸進行優(yōu)化設計，以提高吸收液中CO2的負載量。
　　 4、以FeSO4和Na2EDTA結(jié)晶水合物為原料制備了FeⅡEDTA絡合吸收劑，采用該絡合吸收劑在超重力旋轉(zhuǎn)填充床中進行NO脫除的實驗研究，以NO的脫除率作為考察目標，考察了超重力旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)超重力水平、氣液流量比、氣液流速、絡合吸收液pH值，溫度及進口氣體總壓、NO濃度等對實驗脫除率的影響