魯米諾-石墨烯基電化學發(fā)光傳感平臺的構建及其在分析檢測中的應用研究.pdf

1、本論文首先以魯米諾（luminol）為電化學發(fā)光（ECL）試劑，建立了一種測定改進Hummers法制備的氧化石墨（GO）的新型ECL方法；然后以制備的luminol/還原氧化石墨烯（luminol/rGO）功能納米復合材料為葡萄糖氧化酶（GOD）固定載體和ECL發(fā)光試劑，研制了一種新型的葡萄糖ECL傳感器；此外，我們還以制備的納米金/多壁碳納米管@還原氧化石墨烯納米帶（Au/MWCNT@rGONR）功能材料為適配體載體，建立了一種新型的

2、電化學阻抗測定農藥啶蟲脒的方法。具體研究內容如下：
　　1、基于GO表面的羧基與luminol激發(fā)態(tài)間的電子轉移，會導致luminol的ECL信號猝滅的現象，建立了一種快速、靈敏ECL檢測GO的方法；并通過紫外（UV-vis）、熒光和電化學等相關實驗驗證和推測了其ECL響應機制。研究表明，在0.08~800μg/mL濃度區(qū)間內，GO濃度的對數與ECL信號變化（△IECL）呈現良好的線性關系，檢出限可達到0.0267μg/mL(S/

3、N=3)。該電化學發(fā)光傳感體系可用于實際水樣的檢測。
　　2、首先利用luminol與GO間的π-π堆疊作用制得luminol/rGO功能納米材料；并利用UV-vis、X射線光電子能譜（XPS）、X射線衍射（XRD）、拉曼光譜（Raman）等手段對其進行了表征，發(fā)現在復合過程中 GO被 luminol部分還原成 rGO。進一步以制備的luminol/rGO為葡萄糖氧化酶（GOD）固定載體和ECL發(fā)光試劑，基于GOD催化氧化葡萄糖產

4、生的H2O2會增敏luminol/rGO中的luminolECL信號，構建了葡萄糖ECL生物傳感器，該傳感器的ECL信號是luminol/GOD葡萄糖ECL生物傳感器的34倍。在優(yōu)化條件下，葡萄糖的濃度在2×10-6~1.3×10-3 mol/L區(qū)間內，與△IECL呈良好的線性關系，其檢出限6.7×10-7mol/L(S/N=3)。該傳感體系選擇性、重現性以及穩(wěn)定性良好，在實際人體血樣檢測中具有潛在實際應用前景與價值。
　　3、以

5、制備的MWCNT@氧化石墨烯納米帶（MWCNT@GONR）和氯金酸為原料，制得了Au/MWCNT@rGONR復合材料；XPS、Raman、UV-vis等譜學實驗證實在復合過程中，GONR被部分還原成rGONR，Au納米顆粒（AuNPs）被成功負載在MWCNT@rGONR上，透射電子顯微鏡（TEM）還證實10-15 nm的Au NPs均勻分布在MWCNT@rGONR上；進一步以制備的Au/MWCNT@rGONR為適配體的固定載體，基于適配