基于分子量分布的聚合過程建模、優(yōu)化與流程重構(gòu).pdf

1、隨著石油化工產(chǎn)業(yè)的全球化擴展，以聚烯烴為代表的高分子材料生產(chǎn)得到了迅速發(fā)展。目前，如何增加聚烯烴產(chǎn)品的市場競爭力、提高聚合過程的生產(chǎn)效能和經(jīng)濟效益是國內(nèi)化工企業(yè)亟待解決的問題。分子量分布是一種在分子微觀層面上對聚合物產(chǎn)品的性能品質(zhì)進行精細、準確描述的質(zhì)量指標，它可以作為聚合過程的產(chǎn)品質(zhì)量控制和工藝優(yōu)化中的關(guān)鍵質(zhì)量指標。但是分子量分布是一種概率密度函數(shù)，其模型具有的大規(guī)模、高復(fù)雜性等特點會給優(yōu)化計算帶來了巨大挑戰(zhàn)。本文的研究對象為聚烯烴多

2、產(chǎn)品牌號的生產(chǎn)過程，將圍繞分子量分布優(yōu)化計算的主題，通過開發(fā)與應(yīng)用高效的建模方式、模擬方法和優(yōu)化策略，解決分子量分布引入的一系列計算難題，從聚合反應(yīng)動力學(xué)、反應(yīng)流程單元操作條件和反應(yīng)流程結(jié)構(gòu)等不同層次開展復(fù)雜聚合過程的模擬與優(yōu)化研究。
　　具體來講，本文首先建立高密度聚乙烯淤漿聚合過程的穩(wěn)態(tài)機理模型，用以表征工藝參數(shù)、操作條件和分子量分布之間的定量關(guān)系，并基于分子量分布這一微觀質(zhì)量指標估計聚合反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)、反演優(yōu)化流程工藝操作條

3、件、設(shè)計更靈活的流程反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，通過集成優(yōu)化技術(shù)改善裝置操作運行，從而克服傳統(tǒng)流程工業(yè)中生產(chǎn)工藝的局限性，實現(xiàn)單套裝置的多品種連續(xù)化高質(zhì)量生產(chǎn)，達到優(yōu)質(zhì)、高效、節(jié)能的總體目標。
　　本文的主要研究內(nèi)容和貢獻概括如下:
　　(1)構(gòu)建了面向分子量分布的高密度聚乙烯淤漿聚合過程的聯(lián)立方程穩(wěn)態(tài)機理模型框架，主要包含基于矩方法的聚合物物料守恒模型和分子量分布計算模型、基于Kriging函數(shù)的熱力學(xué)物性計算代理模型。此模型最終描述

4、了乙烯均聚反應(yīng)機理下各流程單元的物理量守恒關(guān)系和本征結(jié)構(gòu)關(guān)系。
　　(2)利用穩(wěn)態(tài)機理模型框架，提出了基于分子量分布的反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)估計方法。此方法通過基于靈敏度和置信區(qū)間的參數(shù)可估計性分析法和解耦分子量分布模型的多步估計法，將病態(tài)的原命題分解成了小規(guī)模、低非線性度的良態(tài)子命題，克服了優(yōu)化算法初值敏感的缺點，最終對實際工業(yè)案例中的反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)實現(xiàn)了準確、有效地估計。
　　(3)在完整的聚合過程機理模型的基礎(chǔ)上，進行了固定流

5、程結(jié)構(gòu)下基于分子量分布的穩(wěn)態(tài)模擬和工藝操作條件優(yōu)化。首先針對聚合過程優(yōu)化命題求解時難以收斂的問題，提出并實現(xiàn)了非線性規(guī)劃求解器算法參數(shù)的自動整定方法，形成了聯(lián)立方程模型的系統(tǒng)求解策略;之后以分子量分布作為產(chǎn)品質(zhì)量指標約束，構(gòu)建并求解出高密度聚乙烯產(chǎn)品產(chǎn)量最大化的優(yōu)化命題，在滿足期望的分子量分布指標的同時，有望實現(xiàn)固定結(jié)構(gòu)下生產(chǎn)過程的經(jīng)濟效益提升。
　　(4)在固定流程結(jié)構(gòu)的穩(wěn)態(tài)優(yōu)化研究基礎(chǔ)上，提出了過程反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)重構(gòu)優(yōu)化的系統(tǒng)性理