多環(huán)芳烴在高鐵酸鉀和CuO-TiO2及其協(xié)同氧化體系中的轉化特性研究.pdf

1、近年來，我國水源水體中檢出的具有生物毒性、環(huán)境穩(wěn)定性的痕微量有機污染物越來越多，保障飲用水安全已成為關系民生的重大問題。論文經過綜合分析現有痕微量有機污染物去除技術，擬通過跟蹤萘、菲、芘和苯并[α]芘四種典型的多環(huán)芳烴在高鐵酸鹽強氧化系統(tǒng)以及CuO/TiO2可見光催化體系的轉化過程，探討多環(huán)芳烴在不同氧化體系中的氧化轉化機理。同時，作者認為利用高鐵酸鹽捕獲電子的特性，可以促進CuO/TiO2可見光催化體系電子-空穴對的分離，由此構建高鐵

2、酸鹽和CuO/TiO2光催化氧化協(xié)同氧化體系，促進難降解有機污染物的徹底無機化，為微污染水源水的安全氧化處理提供技術支撐。研究結果表明：
　?、俨捎么温人徕}為原料制備高鐵酸鉀固體，不需要現場制氯氣，提高了實驗室制備的安全性，并通過分批添加冷卻飽和氫氧化鉀溶液充分攪拌抽濾除去雜質的方法，得到高鐵酸鉀的產率和純度分別為50.16％和96%，均處于中上等水平。
　?、诓捎萌苣z-凝膠法制取了CuO/TiO2光催化劑，負載CuO的Ti

3、O2光催化劑CuO/TiO2的禁帶寬度為1.51 eV，吸收邊為890nm，實現了TiO2的可見光改性。
　　③微污染源水中多環(huán)芳烴在高鐵酸鉀氧化系統(tǒng)的氧化主要在前10~20min發(fā)生，最佳實驗條件下萘、菲、芘、苯并[α]芘的去除率分別為46.9%、97.9%、72.4%和83.0%。GC-MS跟蹤分析反應的中間產物，發(fā)現鄰苯二甲酸二丁酯、己二酸酯和9,10-菲醌等是多環(huán)芳烴在高鐵酸鉀氧化系統(tǒng)中產生的主要中間產物，多環(huán)芳烴在高鐵酸

4、鹽氧化體系中并未徹底無機化。尤其鄰苯二甲酸二丁酯是被確認的環(huán)境激素類物質，潛在的環(huán)境風險極大，進一步無機化轉化是顯得尤為重要。
　?、芏喹h(huán)芳烴在CuO/TiO2光催化氧化體系中的氧化轉化率隨著時間的增加不斷增加。萘、菲、芘、苯并[α]芘在30min反應后，氧化轉化率分別為28.6%、13.6%、11.6%和51.9%。GC-MS跟蹤分析反應歷程，發(fā)現鄰苯二甲酸酯、己二酸酯、醌類、醛類和烷烴類物質等是多環(huán)芳烴在CuO/TiO2光催化

5、氧化系統(tǒng)中產生的主要中間產物。如果有足夠的反應時間，所有的化合物都會被完全礦化。
　　⑤在協(xié)同氧化體系中，高鐵酸鉀的強氧化作用促進了H2O2的生成，通過CuO/TiO2光催化轉化提高了系統(tǒng)·OH的生成量，達到協(xié)同氧化效果。協(xié)同氧化體系對萘、菲、芘、苯并[α]芘的氧化轉化率分別為52.5%、98.3%、81.6%和92.7%，優(yōu)于獨立系統(tǒng)。相同反應時間，協(xié)同氧化體系中的多環(huán)芳烴水樣中TOC的去除效果均優(yōu)于獨立系統(tǒng)。GC-MS跟蹤分析