納米α-MnO2的制備及對鄰二甲苯深度催化氧化性能研究.pdf

1、苯系污染物(如苯、甲苯及二甲苯等)屬于揮發(fā)性有機污染物(VOCs,Volatile OrganicCompounds)是空氣中的主要污染物之一,其主要來源于化工原料的生產(chǎn)、汽車尾氣的排放及家庭裝修等,對人們的身體健康和造成了嚴重的危害,所以,從根源治理苯系污染物是科學(xué)家研究的重點課題之一。深度催化氧化法是大氣污染治理中最經(jīng)濟和最環(huán)保的研究方法之一,它可將苯系污染物深度催化氧化完全轉(zhuǎn)化為二氧化碳和水。錳氧化物具有價格低廉等特點,制備高性能

2、的錳氧化物來徹底消除苯系污染物是一個非常有意義的研究課題。本文采用水熱法合成納米α-MnO2催化劑,對目標產(chǎn)物鄰二甲苯進行深度催化氧化,分解為二氧化碳和水,并從鄰二甲苯的分解率和二氧化碳產(chǎn)率兩方面綜合分析上述兩種催化劑的性能。實驗中用X-射線衍射(XRD)、冷場發(fā)射掃描電鏡(SEM)、比表面積測試儀(BET)、透射電鏡(TEM)和能譜儀(EDS)等手段對催化劑進行性狀表征。主要研究內(nèi)容包括：
　?、乓愿咤i酸鉀(KMnO4)和碳酸錳

3、(MnCO3)為原料,采用水熱法合成了系列介孔α-MnO2,研究了制備方法、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間和反應(yīng)物濃度對催化劑物相及形貌的影響。實驗得出制備介孔α-MnO2的條件為:10 mmol KMnO4和10 mmol MnCO3發(fā)生非均相氧化還原反應(yīng),反應(yīng)物的摩爾比為1:1,反應(yīng)溫度為180℃,反應(yīng)時間為12 h。通過BET和BJH模型分析出,催化劑的比表面積為140.012 m2·g-1,平均孔徑為20 nm,屬于介孔結(jié)構(gòu)。500℃焙燒后

4、的催化劑催化活性最好,在200℃將鄰二甲苯深度催化氧化為二氧化碳和水。
　　⑵以高錳酸鉀(KMnO4)和碳酸銨((NH4)2CO3)為原料,控制反應(yīng)物的濃度分別為KMnO4:10 mmol,(NH4)2CO3:30 mmol,即反應(yīng)物的摩爾比為1:3,反應(yīng)溫度為120℃,反應(yīng)時間為12 h,采用水熱合成一維結(jié)構(gòu)的α-MnO2納米絲,并通過改變反應(yīng)物的摩爾比、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間以及反應(yīng)物的濃度等條件,研究了碳酸銨部分受熱分解產(chǎn)生CO

5、2氣體對反應(yīng)體系的影響。
　　⑶在KMnO4和(NH4)2CO3水熱法合成一維結(jié)構(gòu)的α-MnO2納米絲的基礎(chǔ)上,采用浸漬法添加堿金屬(KNO3)、硝酸鈰(Ce(NO3)3·6H2O)、硝酸銅(Cu(NO3)2·3H2O)硝酸鐵(Fe(NO3)3·9H2O)、硝酸鋁(Al(NO3)3·9H2O)和硝酸鎳(Ni(NO3)2·6H2O)系列硝酸鹽對催化劑進行改性,對鄰二甲苯進行深度催化氧化,浸漬硝酸鹽制備催化劑的分解溫度分別為220℃、