共價-有機和金屬-有機骨架材料及其與離子液體復合材料的氣體吸附分離性能的計算研究.pdf

1、金屬-有機骨架材料（metal-organic frameworks，簡稱MOFs）和共價-有機骨架材料（covalent organic frameworks，簡稱COFs）是類沸石的納米多孔材料，具有高比表面積、高孔隙率和功能化可調解性等優(yōu)異的性能，這些優(yōu)異的性能使這兩種新興材料在氣體存儲、吸附分離、多相催化、藥物控釋等領域表現(xiàn)出潛在的應用前景。離子液體（ionic liquids，簡稱ILs）作為一種綠色溶劑，具有低揮發(fā)性、高熱穩(wěn)

2、定性等優(yōu)異性能，并且其本身正負電荷為游離狀態(tài)，具有很強的靜電作用。與傳統(tǒng)的化石燃料相比，天然氣具有更高的氫碳比，是最具潛力的可替代能源之一。在天然氣的凈化過程中，像C2H6，C3H8，C4H10及更大分子量的碳氫化合物等重要的化工原料需要被分離出來，以獲得更大的經(jīng)濟效益。天然氣中的主要雜質成分CO2不僅會降低天然氣的熱值而且對傳輸管道造成嚴重的腐蝕。與此同時，化石能源在可預見的未來依然是主要的能量來源，其燃燒產(chǎn)生的大量CO2嚴重破壞了全

3、球生態(tài)平衡。因此選擇性的從天然氣和煙道氣中脫除CO2具有重要的經(jīng)濟和生態(tài)意義。
　　本文運用分子模擬的方法，計算研究了48種常見COF材料對CH4/C2H6/C3H8混合物的吸附選擇性能，并選出9種穩(wěn)定性高，孔徑結構適宜并對烷烴混合物有較高吸附選擇性的COF材料與一定量的IL復合，研究IL/COF復合材料對烷烴混合物的吸附選擇性能。選擇了拓撲結構各異的5種MOF材料以及8種COF材料，采用分子動力學(MD)模擬的方法，探索研究了I

4、Ls在不同受限空間的分散行為，以及對CO2/CH4和CO2/N2吸附選擇性的影響。主要內容如下:
　　1.采用GCMC模擬方法，計算了所選48種常見COF材料在298K，1 bar下對C2H6/CH4和C3H8/CH4的選擇性。從中篩選出選擇性高的COF材料，分析材料的特征，為設計合成性能優(yōu)異的烷烴混合物分離材料提供理論依據(jù)。
　　2.根據(jù)以上篩選，選擇出9種對烷烴混合物選擇性高，結構性能穩(wěn)定，孔徑大小合適的COF材料與離子