金屬-有機(jī)骨架材料及其復(fù)合材料液相吸附分離實驗研究.pdf

1、廢水處理是亟待解決的環(huán)境問題，其中染料和酚類作為廢水中的兩大類，因其普遍存在性和處理量極大性，對生態(tài)環(huán)境和人體帶來了極大的危害。怎樣處理染料和酚類廢水，引發(fā)了越來越多的研究者的思考。作為一種新型的多孔結(jié)構(gòu)材料，金屬-有機(jī)骨架材料(metal-organic frameworks，MOFs)有著高的比表面積和孔隙率，結(jié)構(gòu)尺寸可調(diào)控等優(yōu)點，在氣體存儲與分離、液相吸附與分離、膜分離、工業(yè)催化、生物醫(yī)藥等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。本工作染料和苯酚為研

2、究對象，研究了基團(tuán)化對水穩(wěn)定的MOFs吸附分離水中染料的影響。同時，為了彌補(bǔ)MOFs成本高、穩(wěn)定性差的缺陷，引入了氧化石墨烯(GO)，研究了復(fù)合材料對水中苯酚的吸附，具體內(nèi)容如下:
　　1、采取水和溶劑熱合成法，制備了MIL-101(Cr)、MIL-101(Cr)-NH2、MIL-101(Cr)-SO3H三種水穩(wěn)定性較好的MOFs，并對所合成的材料進(jìn)行粉末X射線衍射(PXRD)、比表面積測定(BET)、掃描電鏡(SEM)三種表征，

3、確定了材料的結(jié)構(gòu)形貌等特征。
　　2、系統(tǒng)研究了上述三種材料對陽離子染料亞甲基藍(lán)(MB)和陰離子染料甲基橙(MO)的吸附效果，結(jié)果表明:與未官能化的MIL-101(Cr)相比，磺酸根功能化的MIL-101(Cr)-SO3H對亞甲基藍(lán)(MB)有著極強(qiáng)的吸附能力，最大吸附量可達(dá)1061mg·g-1，對甲基橙(MO)基本不吸附。且三種材料對MB的吸附熱力學(xué)符合Freundlich吸附模型，對MO的吸附符合Langmuir吸附模型，動力學(xué)

4、均符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。低濃度時，MIL-101(Cr)-SO3H對MB/MO有著很好的分離效果。此外，當(dāng)初始濃度C0≤800mg·L-1時，MIL-101(Cr)-SO3H對MB的脫除率可達(dá)99％，可作為一種高效吸附分離水中亞甲基藍(lán)(MB)的吸附劑。
　　3、采取原位合成法制備了氧化石墨烯(GO)和MIL-68(Al)的復(fù)合材料，即GO@MIL-68(Al)，并通過一系列表征確定了材料的結(jié)構(gòu)形貌等特征。進(jìn)一步研究了GO@MIL-

5、68(Al)對水中苯酚的吸附效果，結(jié)果發(fā)現(xiàn):與原材料GO和MIL-68(Al)相比，GO@MIL-68(Al)對苯酚有著更好的吸附效果，在C0=1000mg·L-1時，GO@MIL-68(Al)對苯酚的吸附量比MIL-68(Al)提高128.1％。且在GO含量為2％時，對苯酚的吸附量達(dá)到最大，為351mg·g-1。此外，GO@MIL-68(Al)的再生性也很好，即使循環(huán)5次，也能達(dá)到首次吸附量的95％，可作為一種高效吸附水中苯酚的吸附劑