版權(quán)說(shuō)明:本文檔由用戶(hù)提供并上傳,收益歸屬內(nèi)容提供方,若內(nèi)容存在侵權(quán),請(qǐng)進(jìn)行舉報(bào)或認(rèn)領(lǐng)
文檔簡(jiǎn)介
1、以酯化和酯水解為代表的酸催化反應(yīng)在化學(xué)工業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中具有廣泛的應(yīng)用。用于上述酸催化反應(yīng)的傳統(tǒng)催化劑多以硫酸、氫氟酸等液體礦物酸為主,這類(lèi)催化劑存在腐蝕設(shè)備嚴(yán)重,回收循環(huán)使用困難,易造成環(huán)境污染等問(wèn)題。所以從環(huán)境保護(hù)的角度來(lái)看,以固體酸催化劑替代液體催化劑是發(fā)展的必然趨勢(shì)。目前,以雜多酸和固體磺酸作為酸催化反應(yīng)催化劑的報(bào)道已有很多,但是由于純雜多酸在反應(yīng)過(guò)程中易溶于反應(yīng)體系而造成回收重復(fù)使用困難;負(fù)載型的雜多酸催化劑在使用過(guò)程中活性組分不
2、可避免的發(fā)生溶脫,導(dǎo)致催化劑的重復(fù)使用性降低;已報(bào)道的負(fù)載型磺酸功能化催化劑在反應(yīng)過(guò)程中同樣也存在活性組分溶脫的問(wèn)題。因此,發(fā)展真正實(shí)現(xiàn)對(duì)環(huán)境友好的可重復(fù)使用的非均相催化劑是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性工作。
MOFs材料中的MIL-101由于擁有巨大的比表面積和孔體積,且水熱和化學(xué)穩(wěn)定性較高,因而近幾年來(lái)備受關(guān)注。基于此,本碩士論文以MIL-101為載體來(lái)合成功能化的固體酸催化劑。具體研究分以下兩個(gè)方面來(lái)展開(kāi):
1)采用“圍瓶建
3、船”技術(shù),在合成MIL-101的同時(shí),將磷鎢酸(HPW)加到合成MIL-101的母液中,在合成MIL-101的同時(shí),直接制備出MIL-101包覆的HPW催化劑HPW@MIL-101,通過(guò)N2吸附,XRD,F(xiàn)T-IR,酸堿滴定,元素分析,31P MASNMR等技術(shù)對(duì)催化劑的組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)表征,先在乙酸與正己醇酯化反應(yīng)中考察了催化劑的催化活性和重復(fù)使用性能。結(jié)果表明,在酯化反應(yīng)中HPW@MIL-101顯示出高的活性和優(yōu)良的可重用性。為
4、了進(jìn)一步考察HPW@MIL-101的耐水性,又在乙酸乙酯水解反應(yīng)中進(jìn)一步考察了催化劑活性及穩(wěn)定性,該反應(yīng)以過(guò)量的水作為溶劑。結(jié)果表明,HPW@MIL-101催化劑的活性組分HPW在水解反應(yīng)過(guò)程中無(wú)積聚及溶脫失活的現(xiàn)象發(fā)生,且重復(fù)使用多次活性均保持不變。綜合多種表征技術(shù)可以證實(shí),催化劑HPW@MIL-101中磷鎢酸是以客體分子形式限域到MIL-101的介孔籠中,呈高度分散狀態(tài),因而具有高催化活性及穩(wěn)定性。
2)分別采用一步直接合
5、成和后嫁接改性法制備了磺酸功能化MIL-101催化劑,一步直接合成法是通過(guò)三氧化鉻與含磺酸基團(tuán)的有機(jī)配體反應(yīng)獲得。通過(guò)X射線(xiàn)衍射,N2吸附,酸堿滴定和FT-IR等手段對(duì)制備的催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)表征,在多種一元羧酸與一元醇的液相酯化反應(yīng)中考察了催化劑性能。結(jié)果表明,一步合成法制備的磺酸功能化催化劑S-MIL-101的催化活性明顯高于后嫁接改性法制備的S/MIL-101,這是由于S-MIL-101所含有比S/MIL-101更高的質(zhì)子酸量且質(zhì)子
溫馨提示
- 1. 本站所有資源如無(wú)特殊說(shuō)明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請(qǐng)下載最新的WinRAR軟件解壓。
- 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請(qǐng)聯(lián)系上傳者。文件的所有權(quán)益歸上傳用戶(hù)所有。
- 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁(yè)內(nèi)容里面會(huì)有圖紙預(yù)覽,若沒(méi)有圖紙預(yù)覽就沒(méi)有圖紙。
- 4. 未經(jīng)權(quán)益所有人同意不得將文件中的內(nèi)容挪作商業(yè)或盈利用途。
- 5. 眾賞文庫(kù)僅提供信息存儲(chǔ)空間,僅對(duì)用戶(hù)上傳內(nèi)容的表現(xiàn)方式做保護(hù)處理,對(duì)用戶(hù)上傳分享的文檔內(nèi)容本身不做任何修改或編輯,并不能對(duì)任何下載內(nèi)容負(fù)責(zé)。
- 6. 下載文件中如有侵權(quán)或不適當(dāng)內(nèi)容,請(qǐng)與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
- 7. 本站不保證下載資源的準(zhǔn)確性、安全性和完整性, 同時(shí)也不承擔(dān)用戶(hù)因使用這些下載資源對(duì)自己和他人造成任何形式的傷害或損失。
最新文檔
- 基于MIL-101的貴金屬-酸雙功能催化劑的制備及催化性能.pdf
- 固體磷酸催化劑的制備、表征與催化性能研究.pdf
- 生物質(zhì)炭基固體酸催化劑的制備及催化性能研究.pdf
- 納米固體酸催化劑的制備、改性及其催化性能研究.pdf
- 炭基固體酸催化劑的制備及其催化性能的研究.pdf
- 固體磷酸催化劑
- 負(fù)載型固體超強(qiáng)酸催化劑的制備及催化性能研究.pdf
- 固體酸催化劑的制備及其催化合成無(wú)毒增塑劑.pdf
- 固體酸催化劑的制備及其催化Fries重排反應(yīng)性能.pdf
- 固體酸催化劑催化合成甲基柏木酮的研究.pdf
- MCM-41基新型酸催化劑的合成、表征及催化性能研究.pdf
- 固體酸催化劑在有機(jī)合成中的應(yīng)用.pdf
- 負(fù)載型固體酸催化劑的制備及性能研究.pdf
- 磁載雜多酸催化劑的制備及催化性能研究.pdf
- 新型介孔固體酸催化劑的合成及其性能研究.pdf
- 負(fù)載型磷鎢酸催化劑的制備、表征及催化性能研究.pdf
- 負(fù)載型雜多酸催化劑的制備、表征及催化性能研究.pdf
- 固體酸催化劑及在有機(jī)合成中的催化應(yīng)用研究.pdf
- 原位合成固-負(fù)載型雜多酸催化劑及其催化性能研究.pdf
- 新型稀土催化劑的合成及催化性能研究.pdf
評(píng)論
0/150
提交評(píng)論