小粒徑二十四面體鉑納米晶的制備及其催化性能研究.pdf

1、鉑族金屬納米材料是燃料電池、石油化工等領(lǐng)域中廣泛使用的催化劑,進一步提高其催化活性、穩(wěn)定性和利用效率一直是相關(guān)領(lǐng)域的重大科學問題和關(guān)鍵工程技術(shù)問題。以單晶面為模型催化劑的基礎研究指出鉑族金屬高指數(shù)晶面由于含有高密度的臺階原子和扭結(jié)原子,其催化活性和穩(wěn)定性明顯優(yōu)于(111)、(100)等低指數(shù)晶面。由于高指數(shù)晶面具有很高的表面能,一般的方法很難制備由高指數(shù)晶面圍成的鉑納米催化劑。目前,本實驗室田娜等人利用方波電位法成功制備了由高指數(shù)晶面圍

2、成的Pt二十四面體,但粒徑較大。
　　 本論文運用我們研究組發(fā)展的金屬納米晶體表面結(jié)構(gòu)控制和生長的電化學方波電位法,通過處理由化學方法制備的鉑立方體,成功制備了粒徑較小的鉑二十四面體。此外,我們還直接從K2PtC16溶液中直接電沉積制備出鉑二十四面體。獲得的主要結(jié)果如下:
　　 1.采用方波電位法已經(jīng)成功地使得碳納米管上的低指數(shù)晶面圍成的Pt立方體(Pt nanocube/CNTs),轉(zhuǎn)換為由高指數(shù)晶面圍成的粒徑很小的P

3、t二十四體(THHPt/CNTs)。采用TEM和電化學循環(huán)伏安法對它們的結(jié)構(gòu)進行了表征,證明納米粒子的結(jié)構(gòu)確實發(fā)生了變化,且粒徑較小平均為13nm,表面為(310)晶面。
　　 2.采用電化學循環(huán)伏安法測量了它們對乙醇電氧化以及催化劑的穩(wěn)定性,并與商Pt/C催化劑作了對比,結(jié)果表明:THH Pt/CNTs催化劑對乙醇的電氧化的催化活性是Pt nanocubc/CNTs催化劑的1.6倍,在相同電流密度下,氧化電位提前了0.128

4、V。此外,THH Pt/CNTs的電化學穩(wěn)定性還顯著高于Pt nanocubc/CNTs催化劑。
　　 3.采用方波電位法已經(jīng)成功地直接從:K2PtC16溶液中制備了單分散性的Pt二十四面體納米晶體。通過SEM、HRTEM對其形貌及表面結(jié)構(gòu)進行了表征,確定其平均粒徑為41.2nm,由(730)晶面圍成。
　　 4.采用電化學循環(huán)伏安法測量了直接電沉積制得的Pt二十四面體對乙醇電氧化以及催化劑的穩(wěn)定性,并與商業(yè)Pt/C催化