碳酸鹽基稀燃NOx儲存還原催化劑的結構與性能研究.pdf

1、NOx儲存-還原(NSR)技術是稀燃條件下消除NOx非常有效的方法。NSR催化劑必須同時具備較好的儲存能力和還原性能,才能在稀燃條件下有效地捕集NOx,并在富燃氣氛下將其消除。本文選用ZrO2、CeO2和Al2O3做載體,分別負載K2CO3,制備出了Pt-XK2CO3/ZrO2、Pt-XK2CO3/CeO2、Pt-XK2CO3/Al2O3等系列NSR催化劑,對其結構和性能進行了詳細的表征,考察了K負載量和載體焙燒溫度對K物種分布狀態(tài)的影

2、響,探討了K2CO3在NOx儲存過程中的作用。
　　活性測試結果表明:Pt-XK2CO3/ZrO2或Pt-XK2CO3/CeO2系列催化劑具有較好的稀燃NOx儲存還原活性;K2CO3負載量為15％的催化劑表現出很高的NOx儲存量(分別為2.16和2.21mmol/g)和NOx還原轉化率(99%)。XRD,FT-IR,HR-TEM,in-situDRIFTS和TPD表征測試發(fā)現:在室溫下K物種是以無定形K2CO3形式存在,而在NOx

3、儲存過程中K物種以-OK、K2O和K2CO3三種形式存在并參與反應;K2CO3負載量為15%的樣品上表面K2CO3活性物種最多,表現出最佳的NOx儲存能力;進一步增加負載量會導致更多的不利于NOx儲存的體相K2CO3生成。K2CO3負載量不高于10%時,NOx主要以硝酸鹽的形式儲存;更高的K2CO3負載量會覆蓋部分Pt活性位,降低催化劑對NO的吸附和氧化能力,從而導致單一的亞硝酸鹽儲存物種的形成。
　　對于Pt-5%K2CO3/C

4、eO2系列催化劑,還考察了載體焙燒溫度的影響,NOx儲存實驗表明:隨著載體焙燒溫度的提高,NOx儲存量先增大后減小,700oC焙燒的載體呈現出最大的NOx儲存量。表征測試結果顯示:700oC焙燒的載體表面-OH基團較少,K物種主要以有利于NOx儲存的表面K2CO3形式存在,儲存量最大;提高焙燒溫度,載體比表面積急劇降低,不利于K物種分散,形成了顆粒較大的體相K2CO3,因而對儲存不利。
　　Pt-XK2CO3/Al2O3系列催化劑