基于二氧化碳重整丙烷反應鎳鋁催化劑的結構調(diào)整優(yōu)化研究.pdf

1、二氧化碳的催化轉(zhuǎn)化利用是當今學術界和工業(yè)界一個重要的挑戰(zhàn)性課題。本論文以二氧化碳重整丙烷反應為研究體系，嘗試對鎳鋁催化劑結構進行優(yōu)化和調(diào)整，以探索適用于該反應的新型催化劑。
　　 本論文首先將MoVNbOx引入Ni/Al2O3體系，制備出了一系列的Ni/MoVNbOx/Al2O3催化劑，考察了這類樣品對二氧化碳重整丙烷反應的催化性能，通過XRD、N2吸附脫附、H2-TPR、CO2-TPD和TG等表征手段對催化劑結構和表面物理化學

2、性質(zhì)進行了表征，并考察了不同鎳載量、不同載體組成對其催化性能的影響，結果表明，MoVNbOx的引入對于低鎳載量(5％)的Ni/MoVNbOx/Al2O3催化劑，在750℃丙烷轉(zhuǎn)化率可達89％，氫氣收率達到39％，表現(xiàn)出較高活性和穩(wěn)定性。另外，將MoVNbOx引入到Ru基催化劑，得到一系列的Ru/MoVNbOx催化劑，發(fā)現(xiàn)也能明顯改善其催化性能，其活性明顯優(yōu)于傳統(tǒng)Ru/Al2O3催化劑。這些結果表明MoVNbOx對于用于二氧化碳重整丙烷反

3、應的金屬催化劑是一種值得注意的助劑。
　　 本論文還對傳統(tǒng)的鎳鋁催化劑制備工藝進行了優(yōu)化，嘗試合成適用于丙烷二氧化碳重整反應的催化結構。采用共沉淀法制備了鎳質(zhì)量含量分別為15％和33％的鎳鋁前體，并用不同焙燒溫度(800℃-1200℃)進行處理，得到兩系列催化劑。XRD數(shù)據(jù)表明，對于15％鎳含量的鎳鋁前體，經(jīng)800-1000℃溫度焙燒后，所得催化劑主要以NiAl2O4和γ-Al2O3結構存在，隨著溫度的升高，NiAl2O4晶粒變

4、大，當焙燒溫度達到1200℃時，催化劑主要以NiAl2O4和α-Al2O3結構存在;對于33％鎳含量的鎳鋁前體，800℃下焙燒時，所得催化劑主要以NiAl2O4結構存在，1000-1200℃下焙燒時，催化劑以NiAl2O4和NiO結構共存。對兩系列催化劑進行反應測試，發(fā)現(xiàn)對于15％鎳含量催化劑，隨著前體焙燒溫度的升高(800-1200℃)，所得催化劑上丙烷轉(zhuǎn)化率由92％下降為43％，氫氣收率由55％下降為27％;對于33％鎳含量的催化劑