改性FeZSM-5在N2O直接催化分解反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、大氣中一氧化二氮(N2O，全球變暖潛能值GWP≈300;臭氧消耗潛能值ODP≈0.017)的存在會引起溫室效應(yīng)并且破壞臭氧層，因此被列為《京都議定書》限定排放的主要對象。隨著人們環(huán)境保護意識的增強，對于控制N2O的排放越來越重視，因此研究開發(fā)N2O的消除技術(shù)具有重要的理論意義和實際價值。
　　 目前對N2O排放氣的消解技術(shù)主要有熱分解、選擇性催化還原和直接催化分解三種方法。直接催化分解N2O的方法被認為是一種最理想的方法，這種方

2、法不需要添加額外的還原劑，在催化劑的作用下直接將N2O分解為氧氣和氮氣，具有操作工藝簡單，避免二次污染等優(yōu)點。研究表明FeZSM-5（尤其是經(jīng)過水蒸氣處理后）對N2O直接催化分解具有較高的活性。本文采用堿、中性水蒸氣處理的方法對FeZSM-5催化劑進行后處理改性，對比了處理前后催化劑的活性，并結(jié)合XRD、SEM、N2吸附等溫線、UV-vis吸收、N2O-CO滴定等多種手段對FeZSM-5進行表征。具體研究內(nèi)容如下:
　　 1)對

3、晶體尺寸為8μm的FeZSM-5沸石分子篩進行堿、中性水蒸氣處理，并考察了堿性水蒸氣處理中各組分分壓、處理時間及處理溫度對N2O催化分解活性的影響。結(jié)果表明，經(jīng)過堿性水蒸氣處理后的催化劑活性較高，隨著處理溫度(773-923K范圍內(nèi))的升高，催化劑活性也隨之提高。采用XRD、SEM、N2吸附等溫線、UV-vis吸收、N2O-CO滴定等多種手段對FeZSM-5進行表征，初步認定堿性水蒸氣處理產(chǎn)生了較多的活性Fe中心，從而提高了催化劑活性。

4、
　　 2)選取3個不同晶體尺寸（300nm、8μm，20μm）的FeZSM-5經(jīng)過水蒸氣處理后應(yīng)用于N2O的直接催化分解反應(yīng)中，發(fā)現(xiàn)晶粒越大，N2O完全分解所需要的溫度越高。結(jié)果表明，在高轉(zhuǎn)化率（高溫）下，F(xiàn)eZSM-5上的N2O催化分解受內(nèi)部傳質(zhì)限制。對比研究FeZSM-5、FeBeta、FeMOR水蒸氣處理后的N2O催化分解性能，結(jié)果表明水蒸氣處理后催化劑活性均有顯著提高。在具有更好傳質(zhì)性能的FeBeta樣品上，798K下