柴油機(jī)改性分子篩SCR催化劑的理化及催化特性的研究.pdf

1、汽車排放廢氣已經(jīng)成為城市大氣環(huán)境污染的主要污染源之一。汽車尾氣中的NOx的去除是汽車排氣凈化的重要方面。在諸多的NOx去除技術(shù)中，NH3-SCR技術(shù)是滿足國(guó)Ⅳ及更嚴(yán)格排放法規(guī)要求且滿足我國(guó)國(guó)情的技術(shù)路線。本文對(duì)柴油機(jī)用金屬改性ZSM-5分子篩催化劑進(jìn)行了催化性能評(píng)價(jià)，并結(jié)合XRD、SEM、TEM、H2-TPR、XPS、FT-IR、UV-vis和N2吸附-脫附等溫線等表征方法對(duì)催化劑樣品的理化特性進(jìn)行了分析。所得結(jié)論如下：
　　

2、1、在自制的催化劑活性評(píng)價(jià)臺(tái)上，空速為60000 h-1，氨氮比為1:1時(shí)，過(guò)渡金屬銅、錳、鈰、鍶、鐵、鑭、鈷和鎳改性ZSM-5分子篩型催化劑中銅、錳、鎳改性催化效果最好。
　　 2、銅、錳、鎳三種金屬改性的ZSM-5催化劑在金屬的負(fù)載量較低時(shí)，三種金屬活性物種的分散性都較好，負(fù)載量較高時(shí)，銅、鎳改性ZSM-5催化劑會(huì)有金屬氧化物的結(jié)晶項(xiàng)析出，錳的分散性一直很好；且負(fù)載量較低時(shí)，催化劑樣品都呈現(xiàn)出雙峰特性，隨著負(fù)載量的進(jìn)一步增加

3、，低溫活性峰與高溫活性峰融合，雙峰消失。
　　 3、銅、錳、鎳三種金屬改性的ZSM-5催化劑時(shí)，金屬物種主要富集于分子篩表面淺層，且隨著負(fù)載量增加，表面金屬含量會(huì)更高。銅物種與錳、鎳相比更容易進(jìn)入分子篩內(nèi)部結(jié)構(gòu)，分子篩內(nèi)部Cu含量也較高。三種金屬改性ZSM-5催化活性順序：Cu/ZSM-5>Mn/ZSM-5>Ni/ZSM-5。主要是因?yàn)镃u物種與ZSM-5分子篩之間存在著較強(qiáng)的相互作用，這種強(qiáng)烈的相互作用影響改變了活性組分的電子

4、性能，從而活性組分具有更高的還原性；而Ni物種與分子篩主體之間結(jié)合不太緊密，分子篩作為載體僅僅起支撐作用。
　　 4、銅、錳、鎳三種金屬改性的ZSM.5催化劑時(shí)，對(duì)應(yīng)金屬的負(fù)載量分別為2.2％、3.1％、14.6％時(shí)，催化劑的催化活性最好。金屬活性物種是金屬陽(yáng)離子以配位形式存在或者是低聚態(tài)金屬物種以金屬氧化物形式存在。
　　 5、三種催化劑樣品中，Cu/ZSM-5中的銅物種，大多以Cu+存在，Cu+為催化劑的活性位。Mn