改性Cu-ZSM-5分子篩催化劑的制備及催化脫除NO的研究.pdf

1、Cu-ZSM-5分子篩催化劑能將NO直接分解為無污染的N2和O2，是一種比較理想的催化脫除燃煤煙氣中NO的催化劑。但是該催化劑的反應(yīng)溫度區(qū)間較窄，反應(yīng)溫度較高且反應(yīng)過程中氧阻抑現(xiàn)象明顯。本文主要研究如何改進(jìn)催化劑的抗氧性能及以Cu-ZSM-5為主體的Cu-ZSM-5/CeYSZ復(fù)合式催化劑的制備及催化活性。
　　 對(duì)Cu-ZSM-5催化劑的制備方法和條件及前處理對(duì)催化活性的影響進(jìn)行研究。在交換液濃度為0.010mol/L，交換溫

2、度為40℃條件下采用離子交換法制備的Cu-ZSM-5催化劑具有良好的活性。Cu負(fù)載量會(huì)隨交換次數(shù)的增加而提高，但卻不能顯著提高催化劑的活性。高溫煅燒能提高催化劑的活性。O2濃度對(duì)催化劑活性有明顯影響，O2濃度達(dá)到5％時(shí)，催化劑活性開始明顯下降，達(dá)到10％后，催化劑活性變的非常小。
　　 采用引入一種或多種共存離子和添加助劑的方法改善Cu-ZSM-5分子篩催化劑的抗氧性。通過離子交換法引入Ag+或Ce3+都能明顯提高Cu-ZSM-

3、5催化劑的活性，降低反應(yīng)溫度。先交換Ag+后交換Cu2+為制備Ag-Cu-ZSM-5的最佳交換次序，在O2含量5％時(shí)320℃左右脫硝率可達(dá)60％。而Ce3+和Cu2+同時(shí)交換為制備Ce-Cu-ZSM-5的最佳交換次序，330℃時(shí)脫硝率為61％。采用一次離子交換法同時(shí)引入Ce和La能明顯提高Cu-ZSM-5催化劑的穩(wěn)定性和耐氧性，在O2含量5％時(shí)350℃左右脫硝率達(dá)到71％。在Cu-Ce-La-ZSM-5催化劑中采用共混法加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)10

4、％的CaH2，O2含量5％，溫度為340℃脫硝率達(dá)到83％。
　　 以Al2O3陶瓷管為載體，采用溶膠-凝膠法在陶瓷管上負(fù)載CeYSZ過渡膜后再合成ZSM-5分子篩膜，將復(fù)合載體進(jìn)行Cu離子交換后制備得到具有良好抗氧性能的Cu-ZSM-5/CeYSZ復(fù)合催化劑。當(dāng)O2濃度低于7％時(shí)，Cu-ZSM-5/CeYSZ復(fù)合催化劑的活性基本不變，維持在65％左右。繼續(xù)增加O2濃度，催化劑的活性急劇下降。
　　 采用量子力學(xué)和分子力