球形整體式ZSM--5分子篩催化劑的制備及其MTO催化性能.pdf

1、本論文報(bào)道了一種一步制備球形整體式ZSM-5分子篩的新方法。針對(duì)球形整體式ZSM-5分子篩在甲醇制取低碳烯烴反應(yīng)的過程中選擇性相對(duì)較低的問題，文章選擇在球形整體式分子篩的基礎(chǔ)上，利用金屬元素Fe和非金屬元素P的摻雜對(duì)其改性，以提高其在MTO反應(yīng)過程中低碳烯烴的選擇性。并且基于實(shí)驗(yàn)室前期的工作，我們又對(duì)球形整體式ZSM-5分子篩用AlPO4-5分子篩進(jìn)行包覆，成功制備了一種復(fù)合分子篩，進(jìn)一步達(dá)到了提高低碳烯烴選擇性的目的，具體方法如下:<

2、br>　　首先，利用一步法制備球形整體式ZSM-5分子篩的新方法，制備出球形整體式ZSM-5分子篩。對(duì)其制備路徑進(jìn)行了研究，得出以下結(jié)論:制備的小球基本沒有催化活性，對(duì)其焙燒后仍然表現(xiàn)出極差的MTO催化活性。但是用硝酸銨溶液處理過的球形整體式分子篩表現(xiàn)出良好的催化活性。在此基礎(chǔ)上我們進(jìn)一步研究了焙燒溫度對(duì)其催化效果的影響，結(jié)果表明:550℃的焙燒條件下，其MTO催化性能最佳。最后考察了工業(yè)ZSM-5不同添加量的影響，結(jié)果表明:制備的工業(yè)

3、ZSM-5含量為18％的球形整體式分子篩表現(xiàn)出了較好的催化活性，且滿足整體式分子篩在固定床反應(yīng)器的裝管要求。其低碳烯烴的選擇性達(dá)到69.1％，乙烯選擇性達(dá)到25.9％，丙烯的選擇性達(dá)到33％。
　　其次，在滿足制備球形整體式ZSM-5分子篩最優(yōu)制備路徑的基礎(chǔ)上，用不同含量的金屬Fe元素對(duì)其進(jìn)行改性。結(jié)果表明:3％Fe元素改性的球形整體式分子篩低碳烯烴的選擇性達(dá)到了75.2％，而乙烯和丙烯的選擇性分別達(dá)到了38.2％，29.4％。為

4、了進(jìn)一步提高丙烯和低碳烯烴的選擇性，采用不同含量非金屬P對(duì)其進(jìn)行改性。結(jié)果表明:1％P改性的球形整體式分子篩最好，低碳烯烴的選擇性達(dá)到了76.7％，乙烯的選擇性達(dá)到了25.2％，丙烯的選擇性達(dá)到了38.9％。
　　最后，采用不同的合成方法制備出了ZSM-5/AlPO4-5復(fù)合分子篩，并將其運(yùn)用到MTO反應(yīng)中。得出結(jié)論:在150℃，轉(zhuǎn)速2 r/min晶化3h的均相反應(yīng)里，我們以SAPO-5分子篩為晶種制備出了具有良好催化性能ZSM-