干凝膠法和兩相合成法合成SAPO-11分子篩.pdf

1、SAPO-11分子篩具有一維、十元環(huán)孔道結(jié)構(gòu)和溫和的酸度,在催化裂化、加氫裂化、以及異構(gòu)脫蠟等煉化過程具有很好的應(yīng)用前景。該分子篩一般采用水熱合成法合成。但水熱法合成的樣品酸度較低,并且晶粒尺寸較大,導(dǎo)致其催化活性和選擇性并不盡如人意。因此,需要通過改變合成條件或方法來對SAPO-11分子篩的酸性和晶粒尺寸進行調(diào)控。
　　 本文研究了SAPO-11分子篩干凝膠法(包括氣相轉(zhuǎn)移法-VPT法、蒸汽相法-SAC法)和兩相合成法的晶化過

2、程。在干凝膠法中,凝膠的pH值(通過模板劑的加入方式和加入量調(diào)節(jié))和失水量是影響合成的關(guān)鍵因素,而干燥溫度、釜底液含水量的變化對合成的影響較小。此外,在氣相轉(zhuǎn)移法的凝膠中,NH4+的引入會導(dǎo)致無定形物質(zhì)的形成。在兩相合成法中,表面活性劑的加入和低溫373K老化處理4h左右,可以提高樣品的結(jié)晶度、減小其晶粒尺寸。在干凝膠法和兩相合成法中,硅源用量的增加會導(dǎo)致樣品結(jié)晶度下降,且樣品晶粒問團聚并形成大顆粒。在高硅鋁投料比的實驗條件下,表面活性

3、劑的加入可以在一定程度上抑制石英相的形成。
　　 SEM表征顯示,兩相合成法合成樣品的晶粒尺寸最小,但與水熱合成法(HTS法)類似,晶粒間相互聚集,形成大的球狀顆粒。而干凝膠法合成的樣品,晶粒間較為分散,有效的降低了顆粒尺寸。兩相合成法和干凝膠法合成的樣品具有相似的孔容和比表面積,均高于水熱合成法合成的樣品。吡啶吸附與氨氣吸附表征結(jié)果證實,兩相合成法合成的樣品具有最大的酸量和最多的中強酸中心,SAC法和VPT法次之,HTS法最少