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1、煉油企業(yè)主要借助加氫精制脫除油品中的硫、氮雜原子以提高油品質(zhì)量,生產(chǎn)出符合政府法規(guī)的清潔燃料。本文采用等體積浸漬法制備了Mo/REHY和NiMo/REHY催化劑,采用XRD、NH3-TPD、BET和SEM等現(xiàn)代表征手段對(duì)其進(jìn)行了表征。以質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的喹啉/環(huán)己烷溶液作為模型反應(yīng)物,通過(guò)自制高壓微型反應(yīng)器對(duì)催化劑的喹啉加氫脫氮性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑中歸屬于REHY的XRD衍射峰保持完整,REHY分子篩未遭到
2、破壞,Mo和Ni等活性組分在REHY分子篩表面呈高度分散狀態(tài),并覆蓋了部分酸性中心,從而降低了催化劑的總酸量和比表面積;加入Ni助劑可以使Mo/REHY催化劑的比表面積有所增大,從而促進(jìn)加氫脫氮反應(yīng)的進(jìn)行。
在H2/原料液體積比為500∶1,反應(yīng)壓力為6.0MPa,反應(yīng)液時(shí)空速為4h-1,Mo負(fù)載量為10wt%,540℃焙燒4h制得的Mo/REHY催化劑在反應(yīng)溫度為320℃、340℃和360℃下的喹啉加氫脫氮轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到
3、40.73%、49.6%和91.72%,比520℃制備的Mo/REHY催化劑Mo/REHY催化劑分別提高了4.62、0.6和11.32個(gè)百分點(diǎn),進(jìn)一步提高焙燒溫度制備的Mo/REHY催化劑喹啉加氫脫氮轉(zhuǎn)化率有所下降,可見(jiàn),540℃為本文催化劑的適宜焙燒溫度;Mo負(fù)載量為10wt%,540℃焙燒10h制得的Mo/REHY催化劑在反應(yīng)溫度為320℃、340℃和360℃下的喹啉加氫脫氮轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到46.11%、55.33%和94.97%,較
4、相應(yīng)焙燒8h制備的Mo/REHY催化劑的喹啉加氫脫氮轉(zhuǎn)化率提高了0.26、8.1、和2.78個(gè)百分點(diǎn),延長(zhǎng)焙燒時(shí)間所制備的Mo/REHY催化劑的喹啉加氫脫氮轉(zhuǎn)化率有所降低,可見(jiàn)10h為本文實(shí)驗(yàn)條件下Mo/REHY催化劑的適宜焙燒時(shí)間。
加入Ni助劑可提高催化劑的喹啉加氫脫氮活性,Mo負(fù)載量為10wt%,Ni/Mo原子比為1.5∶1,540℃焙燒10h制得的NiMo/REHY催化劑反應(yīng)溫度320℃、340℃和360℃的喹啉加
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