21728.nimo2n催化劑的苯噻吩加氫性能及其機(jī)理研究

1、聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：輇，絲日期：魚墮紅蘭關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件與復(fù)印件；

2、②學(xué)?？梢圆捎糜坝?、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)校可以學(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：縫遮日期：弘塵多7≯導(dǎo)師簽名：涵塹日期：；LoiS／，／沙導(dǎo)師簽名：白止一日期：；多／少一奎堡里三奎蘭堡主堡壅生蘭堡堡莖一——————————————_—————————_———————————————————————

3、—————————————一一條件下，含001wt％噻吩的苯轉(zhuǎn)化率可達(dá)81％并保持一定的穩(wěn)定性。反應(yīng)后NiM02N催化劑的XRD分析發(fā)現(xiàn)體相結(jié)構(gòu)未發(fā)生變化，XPS檢測催化劑表面無S的存在，Ni2M03N催化劑表現(xiàn)出良好的催化HDS和HDA性能。進(jìn)一步分析了催化劑的微觀性質(zhì)和催化加氫過程，密度泛函理論(DFT)研究結(jié)果顯示，苯在7M02N(100)表面吸附能僅為0062eV，較弱的吸附導(dǎo)致M02N催化HDA活性較低。r／5M02N噻吩吸附

4、構(gòu)型具有最大的吸附能，噻吩平行表面并通過S原子與M02原子相連吸附在hcp位，hcp位是噻吩HDS的活性位。噻吩的HDS過程可以分為兩部分：S原子移除和C4產(chǎn)物加氫飽和。文中通過過渡態(tài)搜索確定了7M02N(100)表面噻吩HDS過程中基元反應(yīng)的活化能，第一個H原子的添加需要克服最高的能壘(169eV)，是噻吩HDS的控速步驟。結(jié)構(gòu)優(yōu)化結(jié)果顯示，隨著H原子的不斷加入，噻吩加氫優(yōu)先生成一SH和丁二烯，生成C4物質(zhì)的能壘大小依次為2丁烯丁二烯