化學鏈燃燒中Ni基氧載體與CO反應的密度泛函研究.pdf

1、在目前CO2減排的背景下,化學鏈燃燒由于具有內分離CO2、低NOx及高效燃燒等特點,受到了廣泛的關注。其中氧載體是化學鏈燃燒能否大規(guī)模推廣及應用的關鍵所在,得到了國內外學者的深入研究。
　　大量實驗研究表明,Ni基氧載體是眾多氧載體中應用前景最為廣闊的一個。本文利用密度泛函理論,對CO在有氧及無氧條件下,與NiO的微觀反應機理研究了系統的研究,對Ni基氧載體的反應性能提供了理論依據。
　　在NiO潔凈表面與氧空位表面上,優(yōu)化

2、了CO的吸附構型。SGGA+U方法可以較好的模擬CO在潔凈表面上得吸附;CO以傾斜的方式,弱化學吸附在氧空位上。雙CO分子在NiO潔凈表面上,不能形成CO2。
　　在NiO潔凈表面與氧空位表面上,分別優(yōu)化了O2與O原子的吸附構型。結果表明,O2更有可能以鍵長2.395(A),吸附能為-1.73eV的方式吸附在潔凈表面上;而在空位表面,O2吸附在氧空位上。O原子在潔凈表面上,不論在什么吸附位上,均為化學吸附。
　　在預吸附O2