甲醇合成催化劑制備及反應性能研究.pdf

1、甲醇是一種基本有機化工產(chǎn)品和環(huán)保動力燃料,廣泛應用于有機合成、燃料、醫(yī)藥、涂料和國防工業(yè)等領域。由二氧化碳與氫氣合成甲醇不僅能實現(xiàn)工業(yè)生產(chǎn)中碳源的循環(huán)利用,減少二氧化碳排放,而且能解決化工和能源領域?qū)状嫉男枨?。而實現(xiàn)這一過程的關鍵技術(shù)是高效催化劑的開發(fā)。
　　 分別采用分步沉淀法(FP)、浸漬沉淀法(DP)和固態(tài)反應法(SR)制備了Cu/ZrO2甲醇合成催化劑。通過低溫氮氣吸脫附、XRD、TPR、In-situ IR和XPS等

2、表征手段,對催化劑的比表面和孔結(jié)構(gòu)、物相結(jié)構(gòu)、還原性能及銅鋯之間相互作用等進行了考察,并結(jié)合催化劑反應性能評價數(shù)據(jù),篩選出了最優(yōu)的催化劑制備方法。結(jié)果表明:不同制備方法所得催化劑的結(jié)構(gòu)及反應性能差異明顯,分步沉淀法和固態(tài)反應法催化劑比表面高,還原溫度高,銅鋯之間相互作用弱,浸漬沉淀法催化劑孔徑小,分布集中,還原溫度低,銅鋯間作用最強,其顯示了最高的CO2轉(zhuǎn)化率和甲醇的時空收率。另外,Cu/ZrO2催化CO2加氫合成甲醇的反應性能好壞與銅

3、鋯之間相互作用強弱密切相關,相互作用越強,催化劑還原溫度越低,甲醇的時空收率越高,而催化劑的比表面積并不是影響反應性能好壞的決定因素。
　　 為進一步改善催化劑的反應性能,引入MnO2、Al2O3和B2O3作為助劑。研究發(fā)現(xiàn),助劑的引入在一定程度上提高了催化劑的活性,但影響了其選擇性。其中,B2O3的引入使甲醇的選擇性明顯降低；但Al2O3的引入使甲醇的選擇性明顯提高,時空收率最大。值得一提的是MnO2的助劑效應沒有Al2O3和