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文檔簡(jiǎn)介
1、小分子/原子與鎂及其合金表面的接觸是一種自然現(xiàn)象。無(wú)論在自然環(huán)境中,還是現(xiàn)代科技應(yīng)用中,小分子/原子與鎂(鎂合金)的界面性質(zhì)都起著關(guān)鍵作用,因而進(jìn)行氣體小分子/原子與Mg(0001)表面相互作用微觀機(jī)制的研究十分必要。本文中,作者采用基于密度泛函理論(DFT)基礎(chǔ)上的第一性原理計(jì)算研究了小分子/原子與Mg(0001)薄膜表面相互作用的微觀機(jī)制。
主要內(nèi)容包括三部分:一是氫分子/原子與清潔和摻鋁的Mg(0001)金屬薄膜表面
2、的解離空位效應(yīng)以及清潔鎂表面的初始?xì)浠欢且谎趸夹》肿釉贛g(0001)薄膜表面的吸附性質(zhì);三是水分子和Mg(0001)薄膜表面的相互作用及其吸附結(jié)構(gòu)。
從一個(gè)孤立的氫分子靠近清潔的Mg(0001)薄膜表面開(kāi)始,繼而推廣到摻鋁的Mg(0001)薄膜表面,較系統(tǒng)地研究了氫分子/原子在這兩種薄膜表面的相互作用規(guī)律。得到了氫分子在薄膜表面的最佳解離路徑、能量分布、幾何空位效應(yīng)以及對(duì)應(yīng)的電子性質(zhì)的改變,并從量子力學(xué)的角度研究了
3、由于鋁原子有序摻入鎂薄膜中引起的幾何結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的改變。研究表明,氫分子在物理吸附高度平面內(nèi)逐漸移動(dòng)到最佳解離位置,然后沿垂直于表面的方向接近薄膜表面。分子逐漸接近過(guò)渡態(tài)高度時(shí),由于氫分子和表面原子的軌道正交化和電荷傳遞導(dǎo)致氫分子產(chǎn)生明顯的空位旋轉(zhuǎn)效應(yīng)。
當(dāng)氫原子吸附在鎂Mg(0001)薄膜表面的覆蓋度低于1.0 ML時(shí),表面fcc位是所有吸附位置中最穩(wěn)定的,其次是hcp位置,且氫原子的結(jié)合能隨覆蓋度的增加而增大。低覆蓋
4、度下還討論了氫原子在表面內(nèi)的擴(kuò)散、從表面到次表面的隧穿能量勢(shì)壘。覆蓋度為1.0~2.0ML時(shí),發(fā)現(xiàn)表面和次表面聯(lián)合吸附的結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定,且2.0ML時(shí)形成的H-Mg-H“三明治”結(jié)構(gòu)與體結(jié)構(gòu)的MgH2有相似的能譜結(jié)構(gòu)。此外,通過(guò)研究H/Mg(0001)結(jié)合系統(tǒng)的電荷分布、晶格馳豫、功函數(shù)和電子態(tài)密度分布,發(fā)現(xiàn)表面氫化初期的H-Mg結(jié)合性質(zhì)具有離子鍵和共價(jià)鍵的混合性質(zhì)。
鋁原子摻入鎂薄膜表面后,由于電子重新分布致使摻鋁的原子層間
5、距明顯減小,功函數(shù)略有增大。鋁原子的摻入還導(dǎo)致表面薄膜電負(fù)性增加,而其他未嵌入鋁原子的原子層仍保持原來(lái)的電子分布。鋁原子的摻入并沒(méi)有改變氫分子在薄膜表面的解離路徑,只是相應(yīng)的提高了氫分子的解離勢(shì)壘(氫分子在鋁摻入表層薄膜解離勢(shì)壘提高了0.3 eV)。氫分子和摻鋁后的薄膜表面的交互反應(yīng)與其在清潔鎂表面的反應(yīng)類似,區(qū)別在于當(dāng)鋁嵌在最外層時(shí),氫氣只和表層的鋁原子發(fā)生反應(yīng),而鋁在次表層或更深時(shí),則影響并不明顯。
通過(guò)系統(tǒng)的總能計(jì)算
6、,發(fā)現(xiàn)CO分子在垂直于表面方向存在穩(wěn)定的分子吸附態(tài)。表面fcc位吸附能最大,top位具有最小能量解離勢(shì)壘。一氧化碳分子在鎂表面的電子性質(zhì)分析發(fā)現(xiàn),CO分子吸附態(tài)的5σ成鍵軌道和2π
反鍵軌道的s和pz軌道電子雜化導(dǎo)致電子從CO到表面Mg原子的電荷轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)的。
最后,研究了水分子原型(單一水分子、團(tuán)簇和雙層膜結(jié)構(gòu))與Mg(0001)表面的相互作用。通過(guò)一系列關(guān)于吸附水分子結(jié)構(gòu)、能量和電荷分布的研究,結(jié)合相應(yīng)的實(shí)
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