小分子與Pt及其合金表面作用的第一原理研究.pdf

1、本文使用多個簇模型和平板模型，在第一原理量子力學計算基礎上，運用DFT方法對小分子與Pt及其合金間的表面作用進行了研究，同時也對Pt及其合金不同晶面、不同模型表面與小分子的作用進行了比較研究。通過系統(tǒng)地調查吸附物種的吸附平衡構型、最穩(wěn)定吸附位、吸附強度，揭示了影響小分子與Pt及其合金表面作用的主要因素，以及一般規(guī)律。通過本文的研究獲得以下結論：
　　 1.研究CO和水分子在Pt及其合金不同簇模型上的吸附作用，發(fā)現(xiàn)了影響合金簇模型

2、穩(wěn)定性及其與小分子作用的主要因素：不同置換位點和原子數(shù)量。其中置換次外層中間位點的簇合金最穩(wěn)定，但吸附最不穩(wěn)定，吸附熱為0.15eV；置換最外層中間位點的簇合金的吸附最穩(wěn)定，吸附熱為0.51eV。順著原子數(shù)量的增加，簇模型的增大，簇與小分子間的吸附作用逐漸增強。
　　 2.通過研究乙烯加氫反應中各小分子在Pt不同晶面平板模型上的吸附作用，找到了適合該反應的晶面，Pt(100)晶面。比較研究了不同表面合金比的平板模型與乙烯加氫反應