甲醇在Pt(111)表面及Pt-Sn(111)合金表面吸附的理論研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)是一種以甲醇為燃料的質(zhì)子交換膜燃料電池，因其低污染、高效能而在近年來被廣泛研究。目前研究重點之一就是直接甲醇燃料電池的陽極催化劑，通過實驗找到催化活性高，抗CO和H2O中毒能力強，并且廉價的催化劑。
　　 目前Pt系二元合金已被證實具有很好的催化能力，本文采用基于第一性原理的密度泛函理論，利用密度泛函理論和周期平板模型相結(jié)合的方法，使用Materimals Studio4.0軟件中的Dmol4.O程序

2、包模擬甲醇、CO、水在Pt(111)、Pt-Sn(111)表面的吸附反應(yīng)，計算出各位點的吸附能、態(tài)密度以及能帶分析圖的結(jié)果，具體內(nèi)容如下：
　　 1.研究在純Pt(111)表面甲醇、CO、水的吸附情況，利用Dmol程序包優(yōu)化了甲醇、CO、水在純Pt(111)表面top、bridge、hcp、fcc位點的吸附構(gòu)型，得到了各位點穩(wěn)定的吸附能量。CO和水都是甲醇參與表面吸附時可能得到的產(chǎn)物，而CO和水在Pt(111)的表面吸附能都超過

3、了甲醇的吸附能，因此極易發(fā)生CO和水的“中毒”效應(yīng)，影響催化劑的催化效果。接著繼續(xù)分析了吸附前后甲醇分子的構(gòu)型變化情況，比較了Pt(111)清潔表面和甲醇在Pt(111)表面吸附后的態(tài)密度和能帶結(jié)構(gòu)圖形，討論了吸附過程中電子的轉(zhuǎn)移情況。
　　 2.以同樣的方法研究甲醇、CO、水在Pt-Sn(111)表面的吸附情況，通過對分子結(jié)構(gòu)變化、吸附能、能帶分析圖以及態(tài)密度的分析，我們可以看出Pt-Sn(111)合金對甲醇氧化的催化效果要好