原子和分子在Rh（111）表面吸附行為的周期性密度泛函理論研究.pdf

1、Rh在異相催化領(lǐng)域里是眾多催化劑中最有效的催化劑之一,它能夠催化CO的氫化合成一些碳?xì)浠衔?還能催化一氧化碳,一氧化氮和一些未燃燒碳?xì)浠衔锏霓D(zhuǎn)化來(lái)控制汽車尾氣等,因而具有重要的工業(yè)價(jià)值.對(duì)原子或分子在Rh(111)表面的吸附行為進(jìn)行理論研究將有助于我們理解吸附物與底物之間相互作用的本質(zhì),加深對(duì)相應(yīng)催化過(guò)程的認(rèn)識(shí),從理論的角度驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果并對(duì)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象進(jìn)行解釋,提供部分實(shí)驗(yàn)工作者無(wú)法觀測(cè)到的重要信息.這些結(jié)果無(wú)疑將有利于它們的應(yīng)用研究以

2、及理論工作者和實(shí)驗(yàn)工作者進(jìn)一步研究類似體系.近幾十年來(lái),由于計(jì)算水平和計(jì)算方法的不斷提高,密度泛函理論發(fā)展迅猛,對(duì)凝聚態(tài)體系研究取得了長(zhǎng)足的進(jìn)展,目前已廣泛應(yīng)用于過(guò)渡金屬體系的理論研究.該論文中我們采用基于密度泛函理論的第一性贗勢(shì)平面波方法研究了CO分子,堿金屬Na、K和Cs以及自由CH<,3>在Rh(111)表面的吸附,主要計(jì)算了這些吸附物在Rh(111)表面的幾何結(jié)構(gòu)、能量、電子以及振動(dòng)特征,確定了吸附物在表面最穩(wěn)定的吸附位置,并對(duì)