以ZSM-5沸石為載體的二氧化碳氣氛下丙烷脫氫制丙烯負載型催化劑的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、復旦大學博士學位論文以ZSM5沸石為載體的二氧化碳氣氛下丙烷脫氫制丙烯負載型催化劑的研究姓名:張帆申請學位級別:博士專業(yè):物理化學指導教師:樂英紅;華偉明20120408復旦大學博士學位論文摘要處理,并以此為載體制備負載型ZnO催化劑。XRD結果表明高溫水蒸氣處理后HZSM5的MFI結構沒有遭到破壞,27A1MASNMR結果表明高溫水蒸氣處理使HZSM5發(fā)生脫鋁,部分四配位骨架鋁脫出形成六配位非骨架鋁。吡啶吸附紅外和異丙苯裂解反應數據表

2、明高溫水蒸氣處理使IIZSM5沸石載體的Bronsted酸性位明顯減小,從而大大提高了負載型ZnO催化劑對二氧化碳氣氛下丙烷脫氫制丙烯反應的穩(wěn)定性和丙烯得率。隨著水蒸氣處理溫度從6000C升高至7000C,HZSM5沸石載體的Bronsted酸性位逐漸減少,而ZnO在載體表面的分散度逐漸提高。兩者相反的變化趨勢導致6500C水蒸氣處理的HZSM5負載ZnO催化劑表現(xiàn)出最佳的催化效果,當Zn含量為4%時,6000C反應的初始丙烷轉化率、丙

3、烯選擇性和得率分別為543%、547%和297%,反應30小時后的數據分別為309%、656%和203%。催化劑經過空氣燒炭再生,初始丙烯得率能完全恢復,說明積炭是催化劑失活的主要原因,C02在丙烷脫氫反應中通過Boudouard反應消除催化劑的部分表面積炭,提高了催化劑的穩(wěn)定性。二、小晶粒NaZSM5負載氧化鋅催化劑的研究用水熱法合成了晶粒大小為200400nm和Si/A1分別為60、120、160和200的NaZSM5沸石,并以此為

4、載體制各負載型ZnO催化劑。盡管是Na型ZSM5,其表面仍然殘留了少部分酸性位,正丙醇脫水數據表明,NaZSM5沸石載體的酸性位隨著硅鋁比的升高而減少,XPS結果表明ZnO在NaZSM一5沸石表面的分散度隨著硅鋁比的增加而升高。兩者相反的變化趨勢導致硅鋁比為160的NaZSM5負載ZnO催化劑對二氧化碳氣氛下丙烷脫氫制丙烯反應表現(xiàn)出最佳的催化效果,Zn的最佳含量為3%,6000C反應時該催化劑的初始丙烷轉化率、丙烯選擇性和得率分別為47

5、7%、928%和443%,反應8小時后的數據分別為42O%、939%和394%。硅鋁比為160的H型ZSM5沸石負載ZnO催化劑(Zn含量3%)雖然具有很高的丙烷轉化率,初始和反應8小時后的數據分別為937%和755%,但丙烯選擇性和丙烯得率大幅度降低,初始和反應8小時后的數據分別為122%、114%%和349、264%,原因是HZSM5沸石載體有較多的酸性位,導致了大量芳烴生成。NaZSM。5沸石載體晶粒大小對負載型ZnO催化劑的反應

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