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文檔簡介
1、在能源緊缺、環(huán)境污染嚴重的現(xiàn)代社會,生物質(zhì)作為唯一可轉(zhuǎn)化為液體燃料的含碳清潔無污染可再生能源,近年來備受關(guān)注。生物質(zhì)催化熱解技術(shù)是制備高品質(zhì)生物油和化學(xué)品的極具潛力的技術(shù)之一,但熱解過程中催化劑易結(jié)焦失活造成產(chǎn)物產(chǎn)率及選擇性低下,所以開發(fā)高性能抗積碳催化劑對生物質(zhì)催化熱解技術(shù)至關(guān)重要。本文采用液相化學(xué)沉積(CLD)和酸處理兩種方法對催化劑進行了改性研究,并借助多種表征手段、生物質(zhì)及衍生物催化轉(zhuǎn)化試驗對改性前后催化劑的物相結(jié)構(gòu)和催化性能進
2、行測試,獲得催化劑改性方法中的最優(yōu)改性工藝參數(shù)。
通過CLD對ZSM-5催化劑表面進行SiO2沉積,分析了改性前后催化劑物相結(jié)構(gòu)的變化,在小型微反試驗裝置中通過對呋喃催化轉(zhuǎn)化試驗,考察了SiO2沉積量、CLD處理時間、CLD處理溫度及先驅(qū)反應(yīng)物等對產(chǎn)物產(chǎn)率和選擇性的影響,并在Py-GC/MS裝置上進行了改性催化劑作用下松木屑熱裂解試驗研究。結(jié)果表明,ZSM-5催化劑表面沉積SiO2后,骨架結(jié)構(gòu)完整,外表面酸位點鈍化,且SiO2
3、對孔徑具有修飾作用。改性催化劑在呋喃熱解中顯著提高了烯烴、芳香烴的產(chǎn)率以及丙烯和甲苯的選擇性,同時降低了催化劑表面的結(jié)焦率,其中性能最優(yōu)的改性ZSM-5催化劑的制備工藝條件為:以硅烷偶合劑KH550為先驅(qū)反應(yīng)物,SiO2沉積量為4%,CLD處理溫度為20℃,CLD處理時間為6h。在該工況下制備的改性催化劑作用下,呋喃熱解中烯烴和芳香烴的產(chǎn)率由未處理催化劑時的9.8%、18.8%提高到16.5%、24.5%,催化劑表面結(jié)焦率由44.1%降
4、低至26.7%。
利用酸處理法對ZSM-5催化劑進行表面脫鋁,分析了脫鋁后催化劑物相結(jié)構(gòu)的變化,研究了酸的種類、酸(氫離子)的濃度、酸處理溫度、酸處理時間對呋喃熱解中產(chǎn)物產(chǎn)率、選擇性和催化劑表面結(jié)焦率的影響。結(jié)果表明,改性后的ZSM-5催化劑骨架結(jié)構(gòu)基本未被破壞,比表面積及孔體積與未處理催化劑保持一致,孔徑略有增大,催化劑外表面硅鋁比明顯升高,酸量下降。改性后催化劑在呋喃熱解中提高了抗結(jié)焦能力,烯烴和芳香烴產(chǎn)率升高,乙烯、丙烯
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