褐煤改性熱解焦催化劑對煙氣脫硫性能影響的研究.pdf

1、煤炭燃燒是我國二氧化硫污染的主要來源，面對資源與環(huán)境的緊迫現(xiàn)狀，尋找新型技術(shù)來解決燃燒煤炭時的煙氣脫硫問題尤為重要。熱解焦作為煤熱解的產(chǎn)物，因其既可滿足環(huán)境需求，又能充分使用資源而受到廣泛關(guān)注。本文選用鄂爾多斯褐煤熱解焦為原料，通過對其進行氧化改性、水蒸氣活化，并浸漬負載金屬氧化物，以高溫煅燒制得的改性熱解焦負載型催化劑為模型，探討了改性熱解焦對煙氣脫硫反應(yīng)的催化作用及脫硫機理，并分析了不同的改性技術(shù)及工藝條件對改性熱解焦脫硫性能的影響

2、成因及規(guī)律。
　　本文采用等體積浸漬法，選取不同族系的14種金屬氧化物作為活性組分，以褐煤熱解焦作為載體制備負載型催化劑，在固定床反應(yīng)器上研究不同活性組分對其脫硫效果的影響，并用掃描電子顯微鏡（SEM）、X射線衍射儀（XRD）研究了催化劑的形貌、孔結(jié)構(gòu)及脫硫規(guī)律，結(jié)果表明其中同一族系的金屬氧化物對脫硫性能表現(xiàn)出的相似性與它們的外層電子結(jié)構(gòu)有關(guān)，而過渡金屬氧化物對脫硫性能的影響與金屬氧化物的半導(dǎo)體類型有關(guān)，第Ⅷ族Fe、Co、Ni的氧

3、化物催化劑對脫硫性能表現(xiàn)出的差異性與它們的d特性百分數(shù)（％）有關(guān)，在一定的d%范圍內(nèi)（39%-40%），催化劑的催化活性較高。
　　其次，制備褐煤熱解焦催化劑并對其進行硝酸改性及水蒸氣活化處理，通過脫硫?qū)嶒灪Y選出脫硫效果不同的催化劑作為載體，分析不同的工藝條件對催化劑脫硫效果的影響，通過正交分析，影響因素的強弱順序為：改性溶液的種類>焙燒時間>改性溶液濃度>固液比>焙燒溫度，改性溶液的種類是對脫硫率影響最大的因素。硝酸改性的效果最

4、好，脫硫率維持100%的時間最長，且酸濃度越大其吸收二氧化硫的能力越強；硝酸改性后的熱解焦經(jīng)水蒸氣活化后，脫硫性能得到提升，改性-活化熱解焦脫硫效果受3個因素影響的順序為：活化溫度>活化劑流量>活化時間，活化后的熱解焦微孔比表面積增加，制得的催化劑脫硫性能隨之升高。其中，800℃、0.264L/h、1.5h活化條件下的改性熱解焦的比表面積、表面活性位含量相應(yīng)增加，脫硫效果最好；最終通過實驗將篩選的活性組分與載體結(jié)合，制備負載型催化劑并進

5、行脫硫效果的測試。
　　經(jīng)過試驗結(jié)果的對比，在幾組類型催化劑中，硝酸改性-活性負載型催化劑的脫硫效果最好，穿透時間為3min左右，且至脫硫效率為70%時持續(xù)6min，對褐煤熱解焦進行硝酸改性和水蒸氣活化處理后再負載金屬所制備的負載型催化劑是制備脫硫催化劑的最優(yōu)條件。
　　通過與其他脫硫工藝的比較分析后，將熱解焦載體改性并與活性組分結(jié)合，在載體與負載金屬均性能優(yōu)良的基礎(chǔ)上制備出高效的新型脫硫催化劑，經(jīng)過分析認為其對脫除煙氣中S