合成異佛爾酮的固體堿催化劑研究.pdf

1、采用單滴共沉淀法制備出催化劑前體，經(jīng)過干燥、焙燒衍生得到系列復(fù)合氧化物催化劑。通過SEM、XRD、N2吸附-脫附法、Hammett指示劑法對催化劑前體及其衍生復(fù)合氧化物進(jìn)行表征。研究結(jié)果表明，催化劑前體及其衍生復(fù)合氧化物在未晶化時具有類水滑石的層狀結(jié)構(gòu)，隨晶化時間的延長，晶粒出現(xiàn)“團簇”現(xiàn)象。恒溫60℃晶化12hr，所得鎂鋁催化劑表面總堿量為0.194mnolH+·g-1；在3.3≤H≤5.0內(nèi)的表面弱堿性位比例達(dá)到75.77％，H_≥

2、5.0的表面中強堿位比例達(dá)到24.23％。稀土鑭改性后所得鎂鋁鑭復(fù)合氧化物的表面總堿量相對較大，為0.329mmnolH+·g-1，增加的堿性位主要集中于33≤H_≤5.0的表面弱堿性位(87.24％)，而中強堿位月H_≥50比例明顯下降，為12.76％。 由丙酮氣相催化縮合制備異佛爾酮反應(yīng)對催化劑的催化性能進(jìn)行評價，優(yōu)化催化劑的制備條件為：恒溫60℃晶化12hr，500℃焙燒4hr，得到鎂鋁復(fù)合氧化物(Mg/Al=3)催化劑。

3、在反應(yīng)溫度250℃、液時空速1.0h-1條件下，催化劑活性為29.20％，對異佛爾酮選擇性為63.97％，總有效選擇性為82.67％，總有效收率為23.99％，對催化劑進(jìn)行501hr實驗室活性穩(wěn)定性評價發(fā)現(xiàn)，該催化劑具有較好的活性穩(wěn)定性。實驗結(jié)果表明，催化劑表面總堿量有助于提高催化劑的活性，而較高的中強堿位百分比有利于提高催化劑對于異佛爾酮的選擇性。經(jīng)過鑭改性催化劑的表面總堿量增加，可提高催化劑的活性，但增加的堿量主要位于弱堿性位，因而