合成異佛爾酮的固體堿催化劑研究.pdf

1、采用單滴共沉淀法制備出催化劑前體，經(jīng)過干燥、焙燒衍生得到系列復合氧化物催化劑。通過SEM、XRD、N2吸附-脫附法、Hammett指示劑法對催化劑前體及其衍生復合氧化物進行表征。研究結果表明，催化劑前體及其衍生復合氧化物在未晶化時具有類水滑石的層狀結構，隨晶化時間的延長，晶粒出現(xiàn)“團簇”現(xiàn)象。恒溫60℃晶化12hr，所得鎂鋁催化劑表面總堿量為0.194mnolH+·g-1；在3.3≤H≤5.0內(nèi)的表面弱堿性位比例達到75.77％，H_≥

2、5.0的表面中強堿位比例達到24.23％。稀土鑭改性后所得鎂鋁鑭復合氧化物的表面總堿量相對較大，為0.329mmnolH+·g-1，增加的堿性位主要集中于33≤H_≤5.0的表面弱堿性位(87.24％)，而中強堿位月H_≥50比例明顯下降，為12.76％。 由丙酮氣相催化縮合制備異佛爾酮反應對催化劑的催化性能進行評價，優(yōu)化催化劑的制備條件為：恒溫60℃晶化12hr，500℃焙燒4hr，得到鎂鋁復合氧化物(Mg/Al=3)催化劑。

3、在反應溫度250℃、液時空速1.0h-1條件下，催化劑活性為29.20％，對異佛爾酮選擇性為63.97％，總有效選擇性為82.67％，總有效收率為23.99％，對催化劑進行501hr實驗室活性穩(wěn)定性評價發(fā)現(xiàn)，該催化劑具有較好的活性穩(wěn)定性。實驗結果表明，催化劑表面總堿量有助于提高催化劑的活性，而較高的中強堿位百分比有利于提高催化劑對于異佛爾酮的選擇性。經(jīng)過鑭改性催化劑的表面總堿量增加，可提高催化劑的活性，但增加的堿量主要位于弱堿性位，因而