硅膠鍵載脂肪多胺吸附材料的設(shè)計(jì)、合成及性能研究.pdf_第1頁(yè)
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1、脂肪多胺類(lèi)化合物是一類(lèi)能與某些金屬離子形成螯合配位鍵的特性分離材料,尤其對(duì)貴金屬和重金屬具有良好的選擇吸附性,因此廣泛應(yīng)用于廢水處理、冶金、分析、海洋化學(xué)等領(lǐng)域。本文通過(guò)對(duì)制備方法的探討及分子結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì),設(shè)計(jì)并制備了三個(gè)系列的十二種硅膠鍵載脂肪多胺吸附材料。利用元素分析、紅外光譜(FT-IR)、孔結(jié)構(gòu)分析、熱重分析等方法對(duì)所合成吸附材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)表征。主要內(nèi)容如下: ⑴以3-氯丙基三甲氧基硅烷(CPTS)為偶聯(lián)劑,分

2、別采用異相直接胺化法、均相直接胺化法、異相端基保護(hù)法和均相端基保護(hù)法制備了硅膠鍵載二乙烯三胺(DETA)吸附材料,SG-DETA-1、SG-DETA-2、SG-DETA-3、SG-DETA-4。考察了所得吸附材料對(duì)Ag(Ⅰ)、Cu(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)等金屬離子的螯合吸附性能,研究了不同制備方法對(duì)吸附性能的影響。研究發(fā)現(xiàn),直接法、均相法有利于提高材料的功能基含量,且對(duì)金屬離子的吸附量較高,而端基保護(hù)法所制

3、材料則更大程度地提高了功能基的利用率。 ⑵以3-(2,3-環(huán)氧丙氧)丙基三甲氧基硅烷(GPTS)為偶聯(lián)劑,分別采用異相直接胺化法、均相直接胺化法、異相端基保護(hù)法和均相端基保護(hù)法四種方法制備了硅膠鍵載DETA吸附材料,SG-HE-dD、SG-HO-dD、SG-HE-pD、SG-HO-pD??疾炝怂梦讲牧蠈?duì)Cu(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)等金屬離子的螯合吸附性能,研究了材料制備方法對(duì)吸附性能的影響。結(jié)果表明,端基保

4、護(hù)法所得吸附材料的功能基含量比直接法所得吸附材料的功能基含量低,但是對(duì)金屬離子的吸附量和功能基的利用率均比直接法的高。四種吸附材料對(duì)Hg(Ⅱ)的吸附過(guò)程均為液膜擴(kuò)散控制機(jī)理。SG-HE-dD、SG-HO-dD和SG-HE-pD對(duì)Hg(Ⅱ)的吸附均較好的符合擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,而SG-HO-pD對(duì)Hg(Ⅱ)的吸附很好的符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。等溫吸附結(jié)果表明,Langmuir等溫吸附方程的線(xiàn)性和非線(xiàn)性形式及Redlich-Peterson等溫

5、吸附方程的非線(xiàn)性形式均可以很好的描述四種材料對(duì)Hg(Ⅱ)的吸附行為。四種吸附材料具有良好的解吸與重復(fù)使用性能,可用5%硫脲+0.1 mol L-1的HNO3實(shí)現(xiàn)Hg(Ⅱ)的完全解吸,使用五次吸附容量基本不變。 ⑶采用發(fā)散式合成法,分別合成了硅膠鍵載DETA、硅膠鍵載三乙烯四胺(TETA)型低代數(shù)樹(shù)形分子吸附材料,SG-DETA、SG-DETA2、SG-TETA和SG-TETA2??疾炝怂姆N吸附材料對(duì)Au(Ⅲ)的吸附性能。隨著負(fù)載

6、多胺分子的代數(shù)的增加,其吸附能力增強(qiáng);多胺分子的鏈長(zhǎng)增加,其吸附能力也相應(yīng)增強(qiáng)。四種吸附材料對(duì)Au(Ⅲ)的吸附動(dòng)力學(xué)研究表明吸附過(guò)程均為液膜擴(kuò)散控制機(jī)理,較好的符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。等溫吸附表明,Langmuir等溫吸附方程的線(xiàn)性形式及Redlich-Peterson等溫吸附方程的非線(xiàn)性形式均可以對(duì)SG-DETA、SG-DETA2、SG-TETA和SG-TETA2很好的描述對(duì)Au(Ⅲ)的吸附行為。四種吸附材料對(duì)Au(Ⅲ)的吸附均為自發(fā)的

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