放射性核素在長江口固—液相態(tài)轉(zhuǎn)化影響因素的模擬研究.pdf

1、陸-海交匯處的河口混合區(qū)具有多方面的功能，在地球化學(xué)研究中占有重要地位。河口中的鹽度、懸浮泥沙濃度等因素時空變化頻繁，并通過吸附及解析等過程控制放射性核素在顆粒固相和溶液相之間的相態(tài)分配。長江河口徑流量大、多懸浮泥沙，具有中國河口的典型特點(diǎn)，在研究放射性核素固-液相態(tài)轉(zhuǎn)化方面具有重要意義。 放射性核素在自然界中的含量很小，但是在示蹤環(huán)境研究方面的具有不可替代的作用，比如放射性示蹤劑是方便的研究金屬離子和污染物行為的有力工具。人為

2、因素增加的放射性核素對環(huán)境的潛在危害也不容忽視。為了正確客觀地認(rèn)識這些核素在自然環(huán)境的遷移和歸宿，研究其在河口水環(huán)境的相態(tài)分配情況及影響因素是非常必要的。 室內(nèi)控制實(shí)驗(yàn)是系統(tǒng)的研究單一環(huán)境因素對放射性核素吸附行為影響程度的有效方法。本文針對取自長江口的樣品，采用室內(nèi)模擬以及與實(shí)際測量結(jié)果相對照的方法，較為系統(tǒng)地研究了顆粒物濃度、鹽度、pH值、溫度和海水組成等重要環(huán)境因素對放射性核素(<'234>Th、<'241>Am、<'7>B

3、e、<'234>Th、<'228>Ra、<'137>Cs、<'210>Pb和<'152>Eu)固-液相態(tài)分配的影響。 結(jié)果如下： 1．隨著水體中懸浮顆粒物濃度的增大，放射性核素在固相中的吸附將普遍增大，而其在固-液相間的分配系數(shù)K<,d>(為放射性核素在泥沙固相中的質(zhì)量濃度與其在溶液相中的體積濃度之比)有普遍降低的趨勢，即存在所謂的“顆粒物濃度效應(yīng)”。 2．實(shí)驗(yàn)研究表明，固-液懸浮體系中鹽度的增大降低了<'228

4、>Ra和<'137>Cs在顆粒物相的吸附，可能與陽離子的競爭吸附有關(guān)。<'132>Eu和<210>Pb的固-液分配系數(shù)隨鹽度的變化沒有明顯的變化趨勢，可能與其強(qiáng)的顆?；钚杂嘘P(guān)，而<'7>Be的固-液分配系數(shù)則隨著鹽度的增加有緩慢增加的趨勢，這可能歸因于<'7>Be較小的離子半徑。<'7>Be、<'234>Th、<'137>Cs和<'228>Ra都存在“鹽度效應(yīng)”，即在鹽度中間區(qū)域存在較強(qiáng)的吸附作用。 3．不同溫度下模擬實(shí)驗(yàn)的結(jié)果

5、對比顯示，溫度的升高增大了<'241>Am在固相的吸附，而減小了<'234>Th在固相的吸附，因此二者從水體中的清除機(jī)制明顯不同。 4．模擬結(jié)果表明，放射性核素固-液分配的pH效應(yīng)顯著，pH的升高增大了放射性核素在顆粒物固相上的分配，并可促使放射性核素向固相轉(zhuǎn)移。 5．海水的組成對核素的吸附行為具有重要影響，Na<'+>對<'137>Cs的吸附行為影響較小，天然海水中存在的膠體對<'228>Ra的清除作用更明顯。

6、 6．吸附-解吸實(shí)驗(yàn)的結(jié)果顯示，<'241>Am、<'228>Ra和<'137>Cs的吸附行為是可逆的，而<'152>Eu的吸附行為是不可逆的。 7．通過室內(nèi)模擬和現(xiàn)場測量的數(shù)據(jù)對比可以推測，在長江河口區(qū)鹽度是影響<'228>Ra吸附行為的控制因素。 8．測定了2006年水文特枯條件下長江中下游若干站點(diǎn)水體中<'226>Ra和<'228>Ra的分配系數(shù)。結(jié)果顯示，<'226>Ra存在所謂的“顆粒物濃度效應(yīng)”，而<'22