碳包覆納米Fe-,3-O-,4-顆粒的合成與結構研究.pdf

1、碳包覆納米金屬氧化物材料(CEMONs)是一種新型的納米碳/金屬氧化物復合材料，其中納米金屬氧化物粒子作為核心，數層石墨片層有序地將其緊密圍繞，形成核殼結構。由于碳包覆層的存在，可避免內部的納米粒子受環(huán)境影響。針對目前碳包覆金屬氧化物納米材料制備中存在的產物純度低、步驟復雜、形態(tài)結構不易控制和難以大量合成等缺點，本論文采用一種新型制備方法——共熱解法，通過芳烴物質和有機金屬化合物在中溫下的共炭化熱解制備CEMONs，該方法具有工藝路線簡

2、單、反應條件溫和、產物組成均勻、結構易于控制及容易實現大量制備等特點。
　　 本論文主要以間苯二酚為氧源和碳源、以二茂鐵為金屬源和碳源，采用共熱解法制備碳包覆納米金屬氧化物。在詳細考察制備工藝參數對CEMONs形成、轉化及其形態(tài)結構影響的基礎上，利用TEM，HREM，XRD，SEM，TG-DSC等測試分析手段研究了材料的形貌和結構，并與制備工藝相關聯，實現材料的可控合成；闡明CEMONs的形成機理。
　　 研究結果表明，

3、以間苯二酚和二茂鐵為原料，采用共熱解法可以大量制備碳包覆納米Fe3O4顆粒。在450℃的反應溫度下，間苯二酚：二茂鐵=10.0g：20.0g時，制備出純度高的、具有明顯核殼結構的碳包覆納米Fe3O4顆粒。在450℃的反應溫度下，提高二茂鐵的量從50wt.％到75wt.％時，會使碳包覆顆粒內核中金屬相從Fe3O4→α-Fe→Fe3C逐漸轉變，同時內部壓力升高，顆粒變小，包覆層厚度增加。保持間苯二酚和二茂鐵比例恒定，隨著反應溫度的升高從43

4、0℃度到495℃度，內核中金屬相也呈現Fe3O4→α-Fe→Fe3C轉變。
　　 通過原料組成、結構分析和合成工藝參數與產物形貌和結構的關系研究，推斷出共熱解法形成碳包覆納米金屬氧化物是基于Fe納米顆粒對含氧芳烴分子的催化作用，以及Fe原子在催化芳香烴過程中與氧基團發(fā)生氧化物還原反應，而此過程是基于溶解-析出以及動力學平衡的機制。碳包覆納米金屬氧化物的形成需要兩個必要因素：體系中有適當比例的鐵納米原子簇和含氧芳香烴，以及適中的反