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文檔簡介
1、聚合物凝膠由交聯(lián)的聚合物網絡和分散介質組成,本文將其簡稱為凝膠,如果分散介質為水,則稱為水凝膠,它是一種最常見和最重要的聚合物凝膠。在結構和性能上,凝膠與很多生物組織十分相似。凝膠的一個重要性質是,能隨著環(huán)境條件(如溫度、離子濃度、pH或電場)的變化而發(fā)生形狀和性質的改變,因此凝膠可作為一種智能材料來使用。對于凝膠的研究,不僅具有重要的科學意義,而且還具有重要的應用價值。
從熱力學角度來看,凝膠是一種溶液。凝膠的溶脹平衡與
2、半透膜體系的滲透平衡十分相似。在凝膠中聚合物網絡起到溶質、半透膜和壓力發(fā)生器的多重作用。在一定條件下,外界環(huán)境微小的變化會引起凝膠體積的巨大改變,凝膠的這種體積相變現(xiàn)象本質上屬于熱力學一級相轉變。本文從熱力學的角度分析了凝膠的溶脹平衡條件和凝膠體積相變的發(fā)生機理,并且基于Flory-Rehner的凝膠理論,推導了中性凝膠和離子凝膠的自由能函數(shù)以及凝膠內外溶劑和自由離子化學勢的計算式。
凝膠的溶脹是一個復雜的過程,這種復雜性
3、來自凝膠結構的復雜性,如離子凝膠內部包含了聚合物網絡、溶劑分子和自由離子,并且聚合物網絡上還帶有固定離子基團。中性凝膠的溶脹過程涉及聚合物網絡的變形和溶劑的流動,而離子凝膠還涉及自由離子的擴散,因此凝膠的溶脹本質上屬于多場耦合問題。目前,人們已提出多種凝膠溶脹動力學模型,這些模型在建模思路、復雜程度和數(shù)學方法上存在差異,但都基于物理化學和連續(xù)介質力學的定律和方法。本文簡單介紹了常用的幾種凝膠溶脹動力學模型,包括協(xié)同擴散模型、應力-擴散耦
4、合模型和輸送模型,詳細構造了凝膠溶脹的多相模型。通過對這些模型的重構和比較性分析,明晰了它們之間的區(qū)別與聯(lián)系以及各自的優(yōu)缺點,將有利于我們更好地發(fā)展凝膠的溶脹動力學模型,并且合理地應用這些模型解決實際問題。
凝膠溶脹動力學模型的求解需要借助數(shù)值方法。有限元法(FEM)是一種常用和有效的數(shù)值計算方法,它具有比較完善的理論基礎,并且在很多領域中已得到了成功應用。借助有限元軟件平臺COMSOL Multiphysics,本文模擬
5、了中性水凝膠的二維自由和二維受限溶脹過程,以及離子水凝膠對周圍溶液濃度變化和外加電場的響應行為,分析了外界環(huán)境參數(shù)和材料性能參數(shù)對水凝膠溶脹平衡狀態(tài)和溶脹動力學過程的影響規(guī)律。數(shù)值模擬結果顯示,對于中性水凝膠,凝膠溶脹的特征時間與聚合物網絡-水之間的摩擦系數(shù)、凝膠尺寸的平方以及聚合物網絡模量的倒數(shù)近似存在著正比關系;對于離子水凝膠,凝膠對外界刺激的響應速率與自由離子擴散的特征時間和聚合物網絡的松弛時間有關,降低聚合物網絡-水之間的摩擦系
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